基于功能化多齿杂原子连接剂的金属有机框架，通过石墨碳氮化物纳米片整合在环氧-石墨电极上：用于普萘洛尔的电催化测定

《Sensing and Bio-Sensing Research》：Metal-organic frameworks based on functionalized polydentate heteroatom linkers integrated by graphitic carbon nitride nanosheets on epoxy–graphite electrodes: Application in electrocatalytic determination of propranolol

检测普罗帕酮的电化学传感器开发及其性能分析。

　　在现代化学研究中，材料的结构修饰与功能化已成为开发新型材料的重要手段。金属有机框架（MOFs）因其独特的多孔结构和可调节的化学性质，逐渐成为研究的热点。本研究聚焦于一种基于多组分含氮化合物的新型功能化方法，旨在通过结构修饰提高材料的性能，特别是在电化学传感领域。通过引入具有多种配位点的异原子连接体，研究人员能够构建出具有高度稳定性和优异电化学特性的MOFs复合材料。这种材料不仅在化学反应中表现出更高的催化活性，而且在生物样品分析中也展现出良好的应用潜力。

MOFs的合成依赖于金属离子与有机连接体之间的配位反应。通常情况下，金属离子和连接体的类型决定了MOFs的结构特征。例如，铜（II）离子与特定的含氮连接体形成稳定的三维网络结构，这种结构为电化学反应提供了良好的电子传导通道。然而，传统的MOFs在水溶液中往往表现出较差的稳定性，这限制了其在实际应用中的潜力。因此，将MOFs与其它功能材料结合成为解决这一问题的重要策略。本研究选择将MOFs与g-C?N?（石墨烯氮化物）复合，并进一步与环氧树脂/石墨电极结合，通过逐层沉积法构建了新型的电化学传感平台。

在材料合成过程中，首先合成了一种含有两个苯并咪唑单元的多齿连接体，即2,2′-苯并咪唑二羧酸（BIMDCA）。这种连接体具有较高的化学反应活性和结构可调性，是构建MOFs的理想选择。随后，通过与铜（II）离子的配位反应，成功合成了具有多齿配位能力的MOFs复合材料。为了验证材料的结构特性，研究团队采用了多种表征手段，包括傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、核磁共振（NMR）、X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）。这些技术帮助研究人员确认了材料的化学组成、晶体结构以及表面形貌的变化。

在电化学性能评估方面，研究团队采用了一系列电化学技术，包括循环伏安法（CV）、差分脉冲伏安法（DPV）和恒电流法（CHA）。这些方法用于分析铜-有机框架（Cu-MOFs）在不同电化学条件下的响应特性。例如，通过CV方法，研究人员能够评估电极的表面积和电荷转移特性。在0.1 M PBS缓冲液中，Cu-MOFs/GCN/CEGEs电极表现出优异的电化学响应，显示出对药物丙醇胺（PROP）的高效催化氧化能力。通过分析电流-时间曲线，研究人员还计算了扩散系数（D）和催化速率常数（K_cat），进一步揭示了电极在电化学反应中的性能。

在实际应用中，研究人员还测试了Cu-MOFs/GCN/CEGEs电极对生物样品中PROP的分析能力。通过差分电位法（DPV）测定，该电极能够在0.5到30 μM的浓度范围内对PROP进行精确检测，并且其检测限达到2.54 μM。这一性能使得Cu-MOFs/GCN/CEGEs成为一种高效的电化学传感平台，适用于药物检测和临床分析。此外，为了验证电极的稳定性与重复性，研究人员进行了多次电化学测试，结果显示该电极在多次扫描循环后仍能保持稳定的响应，且不同电极之间的检测结果一致性良好。

为了进一步验证电极的选择性，研究人员还测试了其在存在多种干扰物质情况下的性能。实验结果表明，即使在存在高浓度的其他离子或电活性物质时，Cu-MOFs/GCN/CEGEs电极仍然能够有效区分PROP与其他物质，显示出良好的选择性。这种选择性对于实际应用至关重要，因为它能够减少外界干扰对检测结果的影响，提高检测的准确性。

此外，研究人员还探讨了不同电化学条件对电极性能的影响，包括支持电解质的种类和pH值。实验结果表明，使用0.1 M PBS缓冲液（pH = 7.0）时，电极对PROP的检测效果最佳。这可能是因为该pH值能够优化电荷转移过程，提高电极的响应能力。在优化后的实验条件下，电极的电流响应表现出良好的线性关系，这为后续的定量分析提供了可靠的基础。

通过比较不同电化学方法对PROP检测的性能，研究人员发现Cu-MOFs/GCN/CEGEs电极在检测范围、灵敏度和检测限方面均优于其他已知方法。这一发现不仅证明了该电极在电化学传感领域的优势，也为未来开发新型电化学传感器提供了新的思路。研究人员还对电极的稳定性进行了评估，结果显示其在多次使用后仍能保持较高的检测性能，这表明该电极具有良好的长期使用潜力。

综上所述，本研究成功开发了一种基于多齿异原子连接体的MOFs复合材料，并将其应用于电化学传感领域。通过结构修饰和功能化，研究人员不仅提高了材料的化学稳定性和电化学性能，还拓展了其在生物样品检测中的应用前景。该电极在检测PROP时表现出优异的灵敏度和选择性，能够满足临床分析和质量控制的需求。此外，研究团队还验证了该电极的重复性和稳定性，确保其在实际应用中的可靠性。这些研究成果为未来开发高效、稳定的电化学传感平台提供了重要的理论依据和技术支持。