在可见光下,通过机械化学方法合成了一种锌硅疏水材料,该材料具有高效的电荷载体分离能力,可用于高盐水中抗生素的去除

《Separation and Purification Technology》:Mechanochemical synthesis of zinc-silicon hydrophobic material with efficient charge carrier separation for antibiotic removal in high-salt water under visible light

【字体: 时间:2025年11月07日 来源:Separation and Purification Technology 9

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  光催化降解抗生素新进展:Zn-Si@SMS材料通过水合研磨法在室温下合成,其亲水表面(-CH3)和氧空位结构有效抑制高盐环境干扰,同时增强可见光吸收与载流子分离。实验表明该材料在含NaCl、KNO3等高盐废水(浓度>30g/L)中30分钟内实现四环素>96.2%降解,且对氧四环素、多西环素等抗生素去除率均>90%,适用于自然光驱动的海水、湖水及自来水处理。

  本研究针对海洋养殖废水中的持久性抗生素残留,特别是四环素(Tetracycline, TC)等污染物,在光催化降解过程中所面临的挑战进行了深入探讨。高盐度环境下的活性位点被盐离子占据以及高强度光照导致的能量消耗,是影响光催化效率的主要因素。为此,研究团队开发了一种新型的疏水性多孔锌-硅杂化材料(Zn-Si@SMS),通过水辅助研磨的方法在室温条件下快速合成。这种材料不仅具备良好的疏水性能,还能够高效利用可见光进行降解,显示出在高盐度环境下的卓越应用潜力。

Zn-Si@SMS的合成过程避免了传统方法中使用昂贵金属(如铋、铜、铟、银)和高温高压条件(>120°C)的需求,从而显著降低了生产成本,提升了材料的经济性和环境友好性。材料的低表面能特性(主要由–CH?基团提供)使其在高盐度环境中具有选择性吸附污染物的能力,解决了盐离子对光催化剂性能的干扰问题。此外,材料内部的氧空位结构不仅增强了其可见光吸收能力,还促进了电荷载流子的有效分离,进一步提升了光催化降解效率。

在实验测试中,Zn-Si@SMS在可见光照射下对四环素的降解效率达到了96.2%,而在自然光条件下,即使在高盐度环境中,对四环素、氧四环素(OTC)、盐酸多西环素(Dox)、环丙沙星(CIP)和诺氟沙星(NOR)的去除率均超过90%。值得注意的是,在实际海水环境中,Zn-Si@SMS仅需1小时即可实现对四环素的96%去除率,显示出其在真实环境条件下的强大适应性。材料在五次循环使用后,仍能保持超过91.4%的去除率,表明其具有良好的稳定性和可重复使用性。

Zn-Si@SMS的优异性能来源于其独特的结构和表面特性。首先,通过机械活化过程,材料能够生成具有反应活性的羟基,这些羟基与锌盐发生配位作用,形成Si-O-Zn骨架结构,并诱导氧空位的形成。氧空位的存在不仅增加了材料的比表面积,还为光生载流子的分离提供了更多的通道,从而提高了光催化效率。其次,选择低表面能的甲基硅酸钠作为耦合剂,赋予Zn-Si@SMS疏水性,使其在高盐度环境中能够有效富集污染物,提高目标污染物在材料表面的浓度,进而增强降解效果。

在实际应用中,Zn-Si@SMS展现出对多种抗生素的高效降解能力,适用于模拟海水、自来水、井水、实际海水及湖泊水等多种水体环境。这一特性使其在水污染治理领域具有广泛的应用前景,特别是在处理高盐度废水时,能够显著降低对传统光催化剂的依赖,同时减少能源消耗,实现绿色可持续的水净化解决方案。

材料的疏水性不仅有助于提高污染物的吸附效率,还能减少水分子对活性位点的占据,从而提升光催化反应的整体效率。通过对比密度态和Hirshfeld电荷分布,研究进一步确认了氧空位对载流子分离效率的提升作用,这表明氧空位在光催化过程中扮演着关键角色。同时,疏水性基团的引入增强了材料对四环素的吸附能力,使其能够优先占据活性位点,从而实现高效的降解效果。

研究还指出,Zn-Si@SMS的合成过程相对简单,仅需水辅助研磨即可完成,无需加热或有机溶剂,降低了合成过程的复杂性和对环境的负担。这种简便的合成方法使得材料的制备更加经济可行,有利于其在实际工程中的推广应用。此外,材料的可回收性和可重复使用性也为其在大规模水处理中的应用提供了保障。

Zn-Si@SMS的开发不仅为解决高盐度环境下抗生素残留的污染问题提供了新的思路,也为光催化材料的设计与优化提供了重要的理论支持和实践指导。通过结合疏水性设计与氧空位调控,该材料成功克服了传统光催化剂在高盐度环境下的性能限制,实现了在自然光条件下的高效降解。这种创新性的材料设计为未来开发更多适用于复杂水体环境的光催化体系奠定了基础,同时为推动绿色水处理技术的发展提供了有力支持。

从应用角度来看,Zn-Si@SMS的高效降解能力使其成为处理海洋养殖废水、工业高盐废水及海水淡化过程中产生的污染物的理想选择。其能够在不依赖外部能源的情况下,利用自然光进行降解,不仅降低了运行成本,还减少了对环境的二次污染。此外,该材料的疏水性和选择性吸附能力使其在处理含有多种污染物的复杂水体时具有更强的适应性和处理能力。

未来的研究方向可以包括进一步优化Zn-Si@SMS的结构和性能,以适应更广泛的污染物类型和环境条件。同时,探索该材料在其他污染物降解中的应用潜力,如有机污染物、重金属离子等,也将是重要的研究课题。此外,材料的大规模制备和实际应用中的稳定性测试也是需要重点关注的问题,以确保其在实际工程中的可行性和可靠性。

总之,Zn-Si@SMS的开发标志着在光催化材料设计领域取得的重要进展。它不仅解决了高盐度环境对光催化剂性能的不利影响,还实现了可见光驱动下的高效降解,为实现绿色、可持续的水处理技术提供了新的可能性。这一研究成果有望推动光催化技术在环境治理领域的广泛应用,特别是在海洋环境和高盐度废水处理方面,具有重要的科学价值和现实意义。
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