可扩展纳米定位高相干色心的预制金刚石纳米结构制备新方法

《Nature Communications》：Scalable nanoscale positioning of highly coherent color centers in prefabricated diamond nanostructures

本研究针对金刚石氮空位（NV）色心在纳米光子器件中定位控制难题，开发了结合氮δ掺杂与局域电子辐照的纳米尺度三维定位技术。该方法在预制纳米柱中实现了平均定位精度深度~4 nm、横向46(1) nm的NV色心可控创建，单NV自旋相干时间达T2Hahn=98 μs，相比传统离子注入法将单电子自旋灵敏度磁传感器产率提升3倍，为固态量子传感器规模化制备提供关键技术支撑。

　　

在量子技术迅猛发展的今天，固态自旋色心作为量子传感和量子信息处理的关键物理载体，展现出巨大的应用潜力。其中，金刚石氮空位（NV）色心因其室温下优异的自旋相干性和光学可控性，成为构建量子器件的理想平台。然而，将NV色心精确集成到纳米光子结构中始终面临重大挑战——传统离子注入技术会导致晶格损伤，使得色心的自旋相干性显著降低，且色心在纳米结构中的位置随机分布，难以实现与光学模式的最佳空间重叠。这些问题严重制约了高性能量子器件的规模化制备。

为解决这一难题，加州大学圣巴巴拉分校Ania C. Bleszynski Jayich团队在《Nature Communications》发表研究成果，开发了一种名为δ电子辐照的创新方法，实现了高相干NV色心在预制金刚石纳米结构中的可控定位。该方法通过化学气相沉积（CVD）生长时引入氮δ掺杂层，结合聚焦电子束局域辐照技术，在纳米柱中心区域形成空位富集区，再经退火处理使空位与氮原子结合形成NV色心。

研究团队主要采用以下关键技术：首先通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）在电子级金刚石衬底上生长154 nm厚的¹²C同位素纯化外延层，并引入53 nm深的¹⁵N δ掺杂层；利用电子束光刻和感应耦合等离子体反应离子刻蚀制备直径280 nm和480 nm的纳米柱阵列；采用200 keV电子束光刻系统进行局域电子辐照，束斑尺寸20 nm，剂量范围1.6×10¹⁹至4.8×10²¹ e^-/cm²；最后在850°C真空环境下进行11分钟退火处理促进空位扩散与NV色心形成。

靶向纳米结构中NV色心的形成

研究团队设计的NV色心定位方法核心在于δ电子辐照与定时真空退火的协同作用。如图1所示，在预制纳米柱结构中，200 keV电子束精确对准柱体中心进行辐照，电子穿透金刚石产生沿轨迹分布的单空位。退火过程中空位扩散至氮原子附近被捕获形成NV色心。该方法通过调控电子剂量可实现每个辐照点平均NV数量的精确控制，从0到10个可调。

电子剂量对NV创建的调控

通过系统调节电子辐照剂量，研究人员实现了对纳米柱内NV数量的精确控制。实验数据显示，随着剂量从1.6×10¹⁹ e^-/cm²增加至4.8×10²¹ e^-/cm²，280 nm直径纳米柱中平均NV数从~0增至5.9(7)，480 nm直径纳米柱中增至9.7(4)。蒙特卡洛模拟结果与实验数据高度吻合，验证了基于扩散-捕获模型的NV形成机制。

NV空间限制的量化分析

研究团队通过像素级平均方法精确量化了NV色心的横向定位精度。在无图案化介观区域测得平均定位精度σ_loc=102(2) nm，主要归因于退火过程中空位扩散。纳米柱中的定位精度进一步提升，280 nm直径柱中σ_loc^pillar=46(1) nm，480 nm直径柱中为72(1) nm。这种改进得益于退火过程中空位在柱侧壁的吸收效应，显著增强了色心与光子模式的耦合效率。

纳米柱中单NV的自旋和光学特性

δ电子辐照制备的单NV色心展现出优异的自旋相干特性，12个NV中心的Hahn回波相干时间T₂^Hahn平均达98(37) μs，显著优于传统离子注入方法（多数T₂^Hahn<50 μs）。同时，自旋依赖的Rabi光致发光对比度C_Rabi达到18(4)%，且在高剂量辐照下未出现对比度降低。光子饱和计数率测量显示，定位NV的收集效率相比随机分布NV提升1.8倍（480 nm柱）和1.1倍（280 nm柱）。

高产率高灵敏度磁场传感器

基于优化的NV性能参数，研究团队评估了该方法在量子磁传感中的应用潜力。模拟计算表明，δ电子辐照制备的NV磁传感器中位灵敏度达42 nT/√Hz，86%的NV中心灵敏度优于68 nT/√Hz，相比传统离子注入方法（仅29%达到该灵敏度）产率提升3倍。进一步优化纳米柱几何形状（如70°侧壁锥角）可望实现<10 nT/√Hz的极高灵敏度。

该研究通过δ电子辐照技术实现了NV色心在预制纳米结构中的三维精确定位，解决了量子器件规模化制备中的关键瓶颈问题。所制备的NV色心兼具长自旋相干时间、高光子收集效率和优异自旋读出对比度，为开发高性能量子传感器和量子处理器奠定了基础。该方法可扩展到碳化硅中的空位色心、硅中的T中心等其它固态自旋体系，为多种量子器件的可控制备提供了通用技术平台。未来通过优化退火工艺、氮掺杂浓度和纳米结构设计，有望进一步提升色心性能，推动固态量子技术向实际应用迈进。