外延生长Er3+双位点自旋-光子界面的长程相干性研究

《Nature Communications》：Dual epitaxial telecom spin-photon interfaces with long-lived coherence

本刊推荐：研究人员针对稀土离子量子接口难以同时实现长光学与自旋相干时间的挑战，开展了基于外延Y2O3薄膜的Er3+双位点自旋-光子界面研究。通过分子束外延技术精准调控Er3+在C2和C3i晶格位点的掺杂，首次在单一平台实现kHz级光学线宽与10毫秒量级自旋相干时间的突破，并完成光纤集成器件的单发读out（保真度92%）。该工作为量子互联网络提供了可扩展的解决方案。

　　

在构建未来量子互联网的蓝图中，固态自旋量子比特因其原子尺度的可控性和与光子的相干相互作用，成为量子中继器和互联网络的核心组件。其中三价铒离子（Er³⁺）因其在电信C波段（1530-1565 nm）的光学跃迁和受屏蔽的4f壳层自旋特性，被视为实现长距离量子网络的理想候选者。然而，传统自上而下制备的稀土量子器件始终面临一个关键瓶颈：无法在同一平台同时实现长寿命的自旋相干和窄线宽的光学跃迁。这一矛盾严重制约了量子接口的实用化进程。

为攻克这一难题，由芝加哥大学Tian Zhong团队领导的研究小组创新性地采用自下而上的外延生长策略，在《Nature Communications》发表了关于双位点Er³⁺自旋-光子界面的突破性研究。他们通过分子束外延（MBE）技术在硅衬底上制备了高结晶质量的Er³⁺:Y₂O₃薄膜，并巧妙利用Y₂O₃晶格中存在的两种对称性位点——低对称性的C₂位点和高对称性的C_3i位点，成功构建了兼具长光学相干时间和长自旋相干时间的量子接口。

研究团队通过分子束外延生长技术制备了高纯度单晶Er³⁺:Y₂O₃薄膜，采用光纤法布里-珀罗腔（Fabry-Perot cavity）耦合Er³⁺的电信C波段光学跃迁，同时设计低阻抗超导微波谐振器实现自旋操控。通过精确控制掺杂离子距表面距离（>40 nm）和晶格对称性保护，有效抑制了表面噪声对相干性的影响。

Er³⁺自旋各向异性与相干寿命

通过扫描平面内磁场角度，研究人员观测到六种C₂位点子位点和一种C_3i位点的特征电子自旋共振（ESR）信号。在优化磁场配置下（θ=40°），C₂位点（g=3.6）的自旋相干时间通过Hahn回波测量达到0.18 ms，而C_3i位点（g=3.2）展现出更长的0.38 ms相干时间。采用卡-珀-梅-吉（Carr-Purcell-Meiboom-Gill，CPMG）动力学退耦合序列后，两者均延长至1.1 ms，表明偶极相互作用是主要退相干机制。自旋弛豫时间T₁在C₂和C_3i位点分别达到3.4 s和0.8 s，证实声子过程主导弛豫机制。

双Er³⁺电信自旋-光子界面

在单离子尺度上，C₂位点离子在1535.73 nm处表现出1 MHz光学线宽，Purcell增强因子达147倍；而C_3i位点离子在1545.5 nm处实现71 kHz的超窄线宽。光学Ramsey测量显示C_3i位点的光学退相干时间T_2,o^*达78 μs，光子回波测量进一步将T_2,o提升至252 μs。这种差异源于C_3i位点的反演对称性对电噪声的一阶抑制，凸显了对称性保护对光学相干性的关键作用。

C_3i位点Er³⁺自旋量子比特相干性

通过微波控制与光学读出的结合，C_3i位点单离子自旋的T_2,s^*达102 μs，Hahn回波序列将相干时间延长至0.85 ms。采用XY8和CPMG动力学退耦合序列后，相干时间分别提升至15 ms和24 ms，较 ensemble 测量结果提升超10倍，验证了低掺杂浓度对抑制Er-Er相互作用的有效性。

该研究首次在单一外延平台实现了Er³⁺自旋量子比特的长程光学与自旋相干时间的协同优化，通过对称性工程将光学线宽压缩至kHz量级，同时将自旋相干时间延长至10毫秒量级。光纤集成器件的单发读出保真度达92%，为量子网络的即插即用部署提供了可行路径。研究还指出，通过进一步降低掺杂浓度、利用¹⁶⁷Er核素的零一阶塞曼（ZEFOZ）跃迁，以及优化光学腔耦合强度，有望实现完全不可区分的光子发射和远程纠缠生成。这项突破标志着稀土离子量子接口从材料制备到器件集成的全链条创新，为构建实用化量子网络奠定了坚实基础。