基于超浅层单氮空位中心的量子传感器相干性保护新策略

《Nature Communications》：A coherence-protection scheme for quantum sensors based on ultra-shallow single nitrogen-vacancy centers in diamond

本刊推荐：为应对超浅层NV中心因表面波动核自旋导致的退相干难题，研究团队通过第一性原理建模发现，在表面诱导应变与弱直流磁场相互作用下，1纳米深度的NV中心在室温12C富集金刚石中可实现自旋-声子限制区附近的相干时间大幅提升。该方案同时适用于天然金刚石中10纳米深度的NV中心，为纳米尺度矢量磁强计应用开辟新路径。

　　

在量子传感技术飞速发展的今天，金刚石中的氮空位（Nitrogen-Vacancy, NV）中心作为纳米尺度磁、电、热信号探测的利器，正推动着核磁共振光谱学和量子磁强计领域的变革。然而，当NV中心被植入距金刚石表面仅几纳米的超浅层时，其与表面波动核自旋的相互作用会显著加剧量子退相干，导致自旋相干时间（T₂）急剧缩短。这一瓶颈严重制约了超浅层NV中心在单自旋探测和低维材料表征等高精度传感应用中的潜力。尽管表面工程技术的进步已能稳定数十纳米深度NV中心的电荷态，但如何同时实现0.5-2纳米超浅层植入与长寿命自旋相干性，仍是该领域面临的核心挑战。

针对这一难题，发表在《Nature Communications》的最新研究提出了一种创新性的相干性保护方案。研究团队通过第一性原理建模发现，通过巧妙利用表面诱导应变与弱直流磁场的协同作用，在富含¹²C同位素的金刚石中，1纳米深度NV中心的自旋相干时间可在室温下接近自旋-声子限制区获得数量级提升。该保护机制同样适用于天然金刚石中约10纳米深度的NV中心，为实现纳米尺度矢量磁强计提供了新思路。

关键技术方法主要包括：采用密度泛函理论（DFT）计算分析表面终止对NV中心电子结构的影响，利用簇关联展开（gCCE）方法模拟自旋动力学，通过共聚焦光学检测磁共振（cw ODMR）系统表征金刚石纳米柱中浅层NV中心的自旋相干特性，并结合拉比振荡和拉姆齐干涉测量技术定量评估T₂^*时间对磁场的依赖关系。

表面应变诱导的零场分裂调控

研究团队首先通过DFT计算分析了表面终止对NV中心电子结构的影响。构建的(001)取向金刚石 slab模型显示，氟化表面和氟/氢混合终止（70-30%）均可诱导显著的横向零场分裂（E值）。

当NV中心接近表面时，e轨道简并解除产生高达20 meV的能量分裂，计算得到的E值在9埃深度达到局部最大值（氟化表面30 MHz，混合终止40 MHz）。这种对称性破缺为时钟转换（clock transition）的形成奠定了物理基础。

超精细能级结构与相干保护机制

在有限E分裂存在下，¹⁵NV中心与¹⁵N及附近¹³C核自旋的相互作用会产生丰富的避免交叉能级结构。

理论模拟表明，当E值超过最强耦合核自旋的A_zz参数时，在时钟转换对应的磁场位置，T₂相干时间可增加数个数量级。E值越大，相干时间延长效果越显著，且保护范围越宽。

纳米柱中近表面NV中心的实验验证

在金刚石纳米柱中，研究人员定位了两个约8纳米深的浅层NV中心（NV1和NV2）。

NV2中心表现出更大的E值（1.25 MHz），其T₂时间在避免交叉处达到1.8微秒，为所研究磁场范围（±100 G）内的最高值。

实验观察到T₂时间随磁场变化的不对称性，理论分析表明这与横向磁场分量（|B_⊥|）在不同时钟转换区域的差异密切相关。

矢量磁强计应用潜力

研究发现，当外加磁场（B₀）与偏置场反平行时，NV中心可获得最大相干时间。

这一现象为矢量磁强计提供了新思路：通过旋转外加磁场观察避免交叉处T₂时间的变化，可确定目标磁场的完整矢量信息，无需依赖多NV中心或特殊核自旋配置。

本研究通过理论计算与实验验证相结合，阐明了表面应变在保护超浅层NV中心相干性中的关键作用。研究证实，在特定应变水平下，通过微调外部磁场（约0.5 G）即可显著增强浅层NV中心的相干性。氟/氢混合表面终止因减少表面态和磁性相互作用，可进一步延长相干时间。这些发现为设计具有更高信噪比的量子传感器提供了明确指导，特别是在纳米尺度矢量磁强计和单自旋探测领域具有重要应用价值。该相干性保护方案的普适性表明，它可广泛应用于大多数单浅层NV中心，为推动量子传感技术在低维材料表征和生物分子检测等领域的应用奠定了坚实基础。