具有反键价带和键合导带的高通量半导体发现

《ACS Materials Letters》：High-Throughput Discovery of Semiconductors with Antibonding Valence Band and Bonding Conduction Band

本研究通过高通量计算发现超过100种新型AVBC半导体材料，系统分析其缺陷容忍性，并发现光激发载流子可显著提升晶格刚度和热导率，为开发光驱动热开关提供新思路，同时揭示了AVBC电子结构的形成机制及独特的光致晶格动力学特性。

　　

传统的半导体通常在价带最大值（VBM）附近具有主导的键合态，在导带最小值（CBM）附近具有反键合态。理论上认为，具有相反电子结构的半导体——即VBM具有主导的反键合性质而CBM具有主导的键合性质（简称为“AVBC半导体”）——会因缺陷容忍性而展现出优异的光电性能。然而，到目前为止尚未发现任何实际的AVBC半导体。在本研究中，我们利用高通量计算方法识别出了100多种AVBC半导体，并对过渡金属硫属化合物MX₂（M = Hf, Zr；X = S, Se）家族进行了详细分析。除了通过第一性原理模拟验证这些半导体对电子和空穴的缺陷容忍性外，我们还发现电荷载流子的光激发会导致晶格显著硬化以及热导率的增加，这一特性有可能被用于光驱动的热开关。我们的工作分析了AVBC半导体的电子结构，并展示了其独特的光诱导晶格动态。