配体电子效应调控的钴基金属-有机框架结构能够加速由熵驱动的电路反应,从而实现对四环素耐药基因的超灵敏荧光检测

《Analytical Chemistry》:Ligand Electronic Effect-Tailored Cobalt-Based Metal–Organic Frameworks Enable Accelerated Entropy-Driven Circuit Reactions for Ultrasensitive Fluorescent Detection of Tetracycline Resistance Genes

【字体: 时间:2025年11月07日 来源:Analytical Chemistry 6.7

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  钴基MOF材料通过取代基调控电子效应显著提升DNA杂交动力学,开发出检测限3.2 pM的抗生素耐药基因快速检测系统。

  
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熵驱动电路反应(EDCR)因其能够在恒定温度下进行非酶促信号放大而逐渐受到各领域的关注。然而,阻碍其进一步应用的关键问题包括由大量液相反应介质引起的缓慢反应动力学以及信号泄漏。在本研究中,我们合成了三种基于钴的金属有机框架(MOFs)(Co[C6H6N4]X),这些MOFs具有不同的取代基(?X = ?CH3、?CHO 和 ?NO2),并探讨了这些取代基对DNA杂交动力学行为的影响。Co[C6H6N4]CHO卓越的可逆吸附能力通过最大化π–π堆叠相互作用显著提高了位点再生效率,并有效减弱了DNA链之间的静电排斥,从而大幅提升了DNA杂交速率。将EDCR与Co[C6H6N4]CHO结合使用,开发出了一种快速、高灵敏度且特异的抗生素抗性基因检测系统。Co[C6H6N4]CHO的吸附再生能力显著提高了界面处的DNA杂交效率,其效果比在水相溶液中提高了3倍。以全球广泛分布的抗生素抗性基因tetracycline resistance gene tet(M) 作为模型分析物,我们构建了一种新型的MOF-配体电子效应调控型EDCR荧光生物传感器,该传感器表现出5 pM至10 nM的线性浓度范围,并实现了3.2 pM的出色检测限。本研究通过调控MOF取代基的电子效应,为无酶核酸扩增系统提供了宝贵的见解,这可能有助于推动MOF接口EDCR生物传感器的发展及其应用。

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