利用结构化光和纳米级样品工程技术研究Eu3+中的光学磁偶极跃迁

《ACS Photonics》：Probing Optical Magnetic Dipole Transitions in Eu3+ Using Structured Light and Nanoscale Sample Engineering

本文通过设计环形金属天线和沿光轴偏振的环形偏振光束，显著增强了Eu3?:Y?O?纳米结构中的磁偶极跃迁选择性。实验表明，与常规高斯光束相比，使用该结构后磁偶极跃迁强度提升了3.0-4.5倍，同时有效抑制了电场干扰。这一创新方法为研究禁戒跃迁提供了新工具。

　　在光学频率范围内，光的电场成分与物质的相互作用通常占据主导地位，而磁偶极子跃迁则因其固有的微弱性以及难以独立于电偶极子跃迁进行探测而受到限制。然而，磁偶极子跃迁在某些研究中展现出重要的应用价值，能够提供关于被研究物质的额外信息。本文介绍了一种结合结构化光照射与定制样品形态的方法，以实现增强且高对比度的光学磁场激发，并在Eu3?离子上进行了实验验证。通过生成具有可调波长、窄带和偏振特性的超短激光脉冲，我们实现了对磁偶极子跃迁和电偶极子跃迁的谱选择性激发，特别针对Eu3?:Y?O?纳米结构与金属天线集成的系统。

在光学频谱中，电偶极子跃迁与光的电场相互作用的强度远高于磁偶极子跃迁与光的磁场之间的相互作用。这使得电偶极子跃迁在研究中更为常见，而磁偶极子跃迁则常常被忽略。然而，磁偶极子跃迁对于研究某些“被禁止”的电偶极子跃迁具有不可替代的作用。通过这种“被禁止”的跃迁，我们可以获得有关分子对称性以及电子和振动结构的宝贵信息。因此，开发一种能够有效激发磁偶极子跃迁的方法，对于深入理解光学与物质的相互作用具有重要意义。

为了提高磁偶极子跃迁的激发效率，我们利用了金属天线的特性。金属天线能够将光场集中于亚波长尺度的热点区域，从而显著增强局部磁场。然而，这类结构往往也会增强电场，因此要实现高对比度的磁-电场分离，需要在增强磁场的同时抑制电场的影响。我们选择了一种特殊的光场配置，即环形偏振光（APB），其特点是电场在传播方向上具有纵向分量，而横向电场和磁场在光束中心趋于零。这种光场结构使得我们能够更有效地激发磁偶极子跃迁，同时减少电偶极子跃迁的干扰。

此外，我们还通过调整光束的波长，实现了对磁偶极子跃迁和电偶极子跃迁的谱选择性激发。为了生成具有可调波长的窄带光脉冲，我们使用了一种基于非线性光学过程的方法，如受激旋转拉曼散射（SRRS）和二次谐波产生（SHG）。通过这种方式，我们能够将原始的1030 nm波长光脉冲转换为527.5 nm和532 nm的光波，分别对应于磁偶极子跃迁和电偶极子跃迁。这种波长选择性的方法使得我们能够对两种跃迁进行独立研究，从而更清晰地观察到它们之间的差异。

在实验中，我们使用了一种长空心光纤（HC-ARF）来实现光谱的调控。通过调整脉冲能量，我们能够控制光谱的红移和展宽。在通过空心光纤后，光谱被进一步聚焦于β-氧化钡（BBO）晶体中，进行二次谐波产生，从而获得特定波长的窄带光脉冲。这一过程有效地压缩了光谱宽度，使得我们能够更精确地激发目标跃迁。

为了进一步提高磁场的增强效果，我们设计了一种带有金属层的环形纳米柱结构。该结构在实验中被用来实现对磁偶极子跃迁的高对比度激发。通过将纳米柱置于环形金属结构的中心，我们能够显著增强纵向磁场，同时减少横向电场的影响。实验结果显示，与传统的高斯光束相比，这种配置使得磁偶极子跃迁的激发强度提高了3.0到4.5倍。这一结果表明，我们的方法能够有效地提高磁偶极子跃迁的探测能力，为研究“被禁止”的光学跃迁提供了新的途径。

此外，我们还进行了数值模拟，以验证磁场增强和电场抑制的效果。模拟结果显示，当使用环形偏振光照射时，磁场的增强效果显著优于使用其他类型的光场。这种增强不仅体现在磁场强度的提升，还体现在磁场与电场之间的对比度增加。通过调整纳米柱的尺寸和金属层的厚度，我们能够进一步优化这种对比度，从而实现更高效的磁偶极子跃迁激发。

在实验中，我们使用了一种基于光学显微镜的系统，对纳米柱进行了观察和局部激发。通过调整显微镜的聚焦位置，我们能够确保纳米柱处于最佳的激发区域。实验结果表明，当使用环形偏振光时，磁偶极子跃迁的激发效率显著提高，而电偶极子跃迁的激发则相对减弱。这种对比度的提高，使得我们能够更清晰地分辨磁偶极子跃迁的信号，从而更准确地研究其特性。

为了进一步验证这一方法的有效性，我们对不同的光场配置进行了比较。实验结果显示，与高斯光束和径向偏振光（RPB）相比，环形偏振光在激发磁偶极子跃迁方面表现更为优越。这种差异不仅体现在激发强度的提升，还体现在激发信号的清晰度和对比度上。通过这种实验方法，我们能够更有效地研究磁偶极子跃迁的特性，并为未来的光学磁学研究提供新的工具。

此外，我们还探讨了该方法在实际应用中的潜力。例如，在量子光学器件、单光子发射器、全光学磁存储设备以及材料中的晶格和配体场效应研究中，该方法可能具有广泛的应用前景。通过优化金属天线的几何结构和光场的偏振特性，我们能够进一步提高磁偶极子跃迁的激发效率，从而为相关研究提供更精确的工具。

综上所述，本文提出了一种结合结构化光照射与定制样品形态的方法，以实现对磁偶极子跃迁的高对比度激发。通过使用环形偏振光和金属天线，我们成功地提高了磁偶极子跃迁的探测能力，并为研究“被禁止”的光学跃迁提供了新的思路。这一方法不仅在理论上有重要意义，而且在实验上也得到了验证，展示了其在光学磁学研究中的巨大潜力。