揭示水在非质子锂氧电池中从钝化状态向电化学参与状态的转变过程

《Advanced Energy Materials》：Unravelling Water's Transition from Passivation to Electrochemical Participation in Aprotic Lithium-Oxygen Batteries

水在锂-氧电池中通过调控溶剂化结构促进Li?O?成核，并诱导跨电化学反应抑制阳极腐蚀，从而突破容量限制。

　　

摘要

非质子型锂氧（Li-O₂）电池因其高能量密度而被视为有前景的下一代储能系统，但其实际应用受到有限放电容量的限制。水被认为能够显著提升放电容量，但其对溶剂化作用和界面行为的影响尚未完全了解。本文结合分子动力学模拟、电子显微镜和电化学分析，阐明了水驱动的溶剂化结构重构决定了过氧化锂（Li₂O₂）的成核行为，并调控了锂阳极的腐蚀过程。具体而言，适量的水引入促进了预先形成的Li₂O₂沉积物沟槽中的Li₂O₂生长，扩大了阴极上的活性位点，从而突破了容量上限。此外，研究证实锂阳极的腐蚀是一种受阴极诱导的电化学反应，而非简单的化学扩散过程。这种先前被忽视的耦合效应是由水调节的溶剂化结构引发的，有效增强了物质的质量传输同时抑制了阳极腐蚀。本研究为水介导的电化学过程提供了基础性见解，并为优化Li-O₂电池提供了战略指导。

利益冲突

作者声明不存在任何竞争性财务利益。