基于描述符驱动的设计方法：用于氨合成的双活性位点电催化剂

《Advanced Energy Materials》：Descriptor-Driven Design of Dual-Active-Site Electrocatalysts for Ammonia Synthesis

电催化将硝酸转化为氨面临动力学缓慢问题，本研究通过Co-Ge间金属化合物协同优化硝酸吸附和氢供应，密度泛函理论计算表明Co具有理想的硝酸吸附能而Ge能高效释放氢，构建的六方Co7Ge4（h-Co7Ge4）具有最佳性能，实验证实其碳负载物在硝酸还原反应中选择性达97.8%且稳定性良好。

　　

摘要

电催化硝酸盐还原反应（NO₃RR）为将硝酸盐（NO₃^?）污染物转化为高价值的氨（NH₃）提供了一条可持续的途径。然而，由于NO₃^?的吸附效果不佳以及活性氢（*H）的供应有限，NO₃RR过程的反应速率仍然较慢。优化NO₃^?的吸附并增加*H的供应可以提高催化性能，但将这些改进融入高性能催化剂的合理设计中仍然具有挑战性。本文提出了一种基于描述符的金属间化合物设计策略，该策略将能够吸附NO₃^?的金属位点与能够提供*H的金属位点协同结合，从而提升NO₃RR的性能。密度泛函理论计算表明，钴（Co）具有理想的NO₃^?吸附能力，而锗（Ge）则能有效提供*H。通过构建原子有序的Co-Ge金属间化合物（IMCs），可以同时优化NO₃^?的吸附和*H的供应。在七种热力学稳定的Co-Ge IMCs中，六方结构的Co₇Ge₄（h-Co₇Ge₄）表现出最有利的极限电位和最高的NH₃选择性，因此被认为是最具前景的NO₃RR电催化剂。实验结果证实，负载在碳载体上的Co₇Ge₄/C催化剂实现了97.8%的转化效率（FE）和良好的稳定性，优于大多数已报道的NO₃RR电催化剂。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。