一种高效的分离废核燃料再处理过程中Am(III)和Cm(III)的提取系统

《Inorganic Chemistry Frontiers》：A highly efficient extraction system for Am(III)–Cm(III) pair separation in spent nuclear fuel reprocessing

闭合核燃料循环需高效分离锕系元素，本研究开发新型萃取剂4,7-二氰基-N,N'-二乙基-N,N'-二苯基-1,10-苯并菲-2,9-二羧酰胺（DAPhenCN），通过密度泛函理论计算筛选合成，实验证明其能实现Am(III)/Cm(III)分离因子5-6，抗α/γ电子束辐照和水解，在真实乏燃料处理中实现>99%铀回收和>99.9%镅纯度，为转化燃料制备提供新方法。

　　

实现核燃料循环的闭合是第四代核能系统开发的关键目标，这有助于回收锕系元素并降低核废料的长期放射性毒性。镅是进行核转化的理想候选元素，但其有效利用需要将其与化学性质相似的锔和镧系元素高纯度分离。在这项研究中，我们报道了一种新型萃取剂——4,7-二氰基-N,N'-二乙基-N,N'-二苯基-1,10-菲啰啉-2,9-二羧酰胺（DAPhenCN）的设计、合成及性能评估，该萃取剂能够选择性分离三价镅（Am(III)）和三价锔（Cm(III)）。选择这种萃取剂进行合成是基于对4-和7-取代的1,10-菲啰啉-2,9-二羧酰胺与三价镅、三价锔及三价镧系元素形成的复合物进行密度泛函理论（DFT）建模的结果。溶剂萃取实验表明，Am/Cm的分离系数（SF-Am/Cm）为5–6，在逆流操作条件下具有有利的分配比。重要的是，DAPhenCN在α射线、γ射线和电子束辐照下表现出优异的抗水解和抗辐射分解性能。使用VVER-1000核燃料后处理厂实际产生的精矿进行的逆流测试验证了该萃取系统的稳定性和高效性，实现了超过99%的镅回收率和99.9%的锔纯度。轻质镧系元素会部分与三价镅一同被萃取出来，而重质镧系元素则没有显著影响。所开发的工艺能够生产出适用于核转化燃料制造的不含锔的镅，从而推动了闭合核燃料循环的实现。