通过紫外-可见光谱辅助技术加速二氯甲烷热催化氧化过程中金属活性位点上的氯解吸，以实现持久且完全的矿化作用

《Journal of Materials Chemistry A》：Accelerating chlorine desorption from metal active sites in thermal catalytic oxidation of dichloromethane via UV-vis assistance for persistent and complete mineralization

热催化氧化中氯中毒限制效率的问题通过Pt负载TiO?催化剂（PCTO）结合紫外可见光辅助实现突破，光促进氯物种氧化为Cl?从而缓解中毒，PCTO-3在275℃下DCM降解率达≥99%，且稳定性优异。

　　

热催化氧化在消除氯化挥发性有机化合物（CVOCs）方面已得到广泛工业应用，但该技术始终受到金属活性位点被氯污染的限制，这导致效率降低、稳定性下降以及副产物生成增加。为了解决这一问题，我们开发了一种负载铂纳米粒子的二氧化钛（TiO?）催化剂（PCTO），该催化剂基于金属有机框架（MOF）制备。通过在热催化氧化过程中引入紫外-可见光（UV-vis）辐射，可以促进金属活性位点上的氯脱附，从而实现二氯甲烷（DCM）的高效且稳定的降解。最优配比的PCTO-3在275°C的紫外-可见光照射下表现出卓越的光热催化性能，DCM转化率与矿化率均超过99%，远优于基于MOF的二氧化钛催化剂（CTO）。值得注意的是，即使催化时间延长至9小时，或者在含有2%体积比水蒸气的环境中持续10小时以上，这种优异的催化活性仍能得以保持。原位 XPS和原位 DRIFTS结合密度泛函理论计算表明，DCM的活化及氯化中间体的吸附主要发生在铂（Pt）表面，这解释了PCTO在加热条件下快速失活的原因。光的引入有助于生成活性氧物种，这些活性氧物种能迅速将氯物种氧化为氯气（Cl?），从而减轻铂纳米粒子上的氯积累。这些发现为减轻CVOCs催化氧化过程中的氯污染提供了新的思路。