高效可见光驱动氢气产生的协同多电荷载体传输途径

《Small》：Synergistic Multiple Charge Carrier Transfer Pathways for High-Efficiency Visible-Light-Driven Hydrogen Evolution

该研究通过不同沉积顺序合成In?O?/CdS/NiSe?和In?O?/NiSe?/CdS异质结，利用原位XPS和EPR证实前者具有三条电荷转移路径，结合Gibbs自由能计算发现Ni位于外层且吸附能较弱，促进氢解离，使In?O?/CdS/NiSe?-5光催化产氢速率达16797.1 μmol g?1，是另一结构的4.3倍。

　　

摘要

通过将单组分半导体与策略性负载的共催化剂结合，构建阶梯式（S-结构）异质结有助于增强电荷转移，从而提高可见光驱动的光催化氢气演化效率。在本研究中，通过依次在In₂O₃纳米片上沉积CdS和NiSe₂（采用不同的沉积顺序），制备了In₂O₃/CdS/NiSe₂和In₂O₃/NiSe₂/CdS异质结构。利用原位辐照X射线光电子能谱和电子顺磁共振（EPR）技术进行的综合分析证实了这两种体系中都存在S-结构的电荷转移路径。结果表明，In₂O₃/CdS/NiSe₂异质结构具有三条电荷转移路径，而In₂O₃/NiSe₂/CdS仅有一条电荷转移路径。电荷密度差异分析和光电化学测量表明，与In₂O₃/NiSe₂/CdS相比，In₂O₃/CdS/NiSe₂中的多条电荷转移路径显著提高了光诱导的电子迁移效率。根据吉布斯自由能计算，In₂O₃/CdS/NiSe₂中的Ni位于最外层，其氢吸附自由能最低，这使得Ni能够作为额外的活性位点，促进氢的解吸并增强氢气演化活性。由于这些协同效应，In₂O₃/0.8CdS/NiSe₂-5光催化剂在可见光下的氢气演化速率达到了16,797.1 μmol g^?1，几乎是In₂O₃/NiSe₂-5/0.8CdS（3,902.4 μmol g^?1）的4倍。本研究为设计具有高效多电荷转移路径的三元异质结提供了理论和实践指导。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。