通过水热法合成NiFe?O?@La?O?，以增强过一硫酸盐的活性，从而降解罗丹明-B染料

《Journal of the Indian Chemical Society》：Synthesis of NiFe 2O 4@La 2O 3 via hydrothermal method for boosting peroxymonosulfate activation to degradation of Rhodamine-B dye

高级氧化过程（AOPs）中，NiFe2O4负载3% La2O3催化剂通过水热法合成，有效活化过硫酸盐（PMS）生成硫酸根自由基（SO4^•-）和羟基自由基（·OH），在优化条件下实现罗丹明B（RhB）86%降解率，较未涂层催化剂提升显著，且循环五次后仍保持83.6%效率，稳定性优异。

　　近年来，随着工业的发展，染料废水的排放量逐年增加，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。Rhodamine B（RhB）作为一种广泛应用的染料，其化学结构中含有芳香环，使得它在自然水体中难以被传统处理技术有效降解。因此，开发高效、可持续的废水处理方法成为环境科学领域的重要课题。在众多先进技术中，基于过硫酸盐（PMS）激活的高级氧化工艺（AOPs）因其强大的氧化能力而受到广泛关注。这类工艺能够生成高度反应性的自由基物种，如硫酸根自由基（SO?^•-）和羟基自由基（•OH），这些自由基具有极强的氧化性，能够有效破坏有机污染物的结构，最终将其矿化为无害的产物如水和二氧化碳。

在本研究中，科学家们探索了一种新型的催化剂——负载不同比例氧化镧（La?O?）的镍铁氧（NiFe?O?）纳米颗粒。通过采用水热辅助沉淀法，成功制备了含有1%、2%和3% La?O?涂层的NiFe?O?催化剂。这些催化剂被用于PMS激活体系中，以评估其在RhB降解中的性能。研究团队通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、能量色散光谱（EDS）、比表面积分析（BET）和X射线光电子能谱（XPS）等多种表征手段，全面分析了催化剂的物理化学性质。结果显示，3% La?O?涂层的NiFe?O?催化剂在多种性能指标上均优于未涂层的NiFe?O?和单独的La?O?材料。在优化的反应条件下（25°C，pH 6，PMS浓度为2 mmol/L，催化剂用量为0.267 g/L，初始RhB浓度为10 mg/L），该催化剂实现了高达86%的RhB降解效率。相比之下，未涂层的NiFe?O?和单独的La?O?材料分别仅达到67.4%和62.2%的降解效率。

此外，该催化剂在五次连续反应循环后仍能保持83.6%的高降解效率，表明其具有良好的稳定性和重复使用性。这在实际应用中尤为重要，因为催化剂的再生和循环使用可以显著降低处理成本，提高经济效益。通过淬灭实验，研究人员进一步确认了SO?^•-和•OH是主要的反应性氧物种（ROS），它们在RhB的降解过程中发挥了关键作用。这表明，通过优化催化剂的表面性质，可以有效提升PMS激活体系的反应效率。

NiFe?O?作为一种典型的尖晶石型铁氧体，因其优异的磁性、高反应活性和独特的结构特性而被广泛应用于高级氧化工艺中。然而，NiFe?O?纳米颗粒在实际应用中常常面临团聚的问题，这会降低其比表面积，进而影响催化活性。为了克服这一缺陷，研究团队采用表面修饰技术，通过在NiFe?O?表面负载La?O?，成功改善了其表面性质。La?O?的引入不仅增加了催化剂的比表面积，还增强了其表面的Lewis酸性和氧空位密度，从而促进了PMS的吸附和电子转移过程，加速了SO?^•-和•OH的生成。更重要的是，La?O?涂层有效抑制了NiFe?O?核心中的铁和镍离子的溶出，保护了催化剂的结构完整性，使其在RhB降解过程中保持较高的稳定性。

研究团队在实验设计中采用了严格的单变量控制条件，以确保结果的准确性和可比性。通过对未涂层和涂层NiFe?O?纳米颗粒的催化性能进行系统比较，研究人员发现，La?O?涂层的引入显著提升了催化剂的活性。这表明，通过合理的表面修饰，可以有效改善催化剂的性能，使其在特定的反应条件下表现出更高的催化效率。此外，研究还指出，La?O?涂层的引入不仅提高了催化剂的表面活性，还增强了其在实际应用中的可行性，例如在暗反应条件下，该催化剂仍能维持较高的催化活性，这为其在实际废水处理中的应用提供了便利。

在材料合成方面，研究团队采用了水热辅助沉淀法，这种方法具有成本低、操作简便、反应条件温和等优点，能够精确控制纳米颗粒的尺寸、形态和晶体结构。通过这种方法，研究人员成功制备了均匀的La?O?涂层，使得NiFe?O?纳米颗粒在PMS激活体系中表现出更优异的性能。这一合成方法的创新性在于，它不仅实现了对催化剂表面的精确修饰，还确保了催化剂在反应过程中的稳定性，为后续的工业应用奠定了基础。

La?O?作为一种稀土氧化物，因其非毒性、高稳定性以及良好的催化性能而被广泛研究和应用。在本研究中，La?O?的引入不仅提升了NiFe?O?的催化活性，还通过改变其表面性质，增强了催化剂对PMS的吸附能力。这种表面修饰策略为开发新型催化剂提供了重要的理论依据和实验支持。通过对比不同涂层比例的催化剂性能，研究人员发现，3%的La?O?涂层能够达到最佳的催化效果，这可能是由于该比例下的涂层既能够有效增强催化剂的活性，又不会导致其过度团聚或结构破坏。

在实际应用中，催化剂的性能不仅取决于其自身的化学性质，还受到反应条件的影响。因此，研究团队对反应条件进行了系统的优化，包括温度、pH值、PMS浓度和催化剂用量等。通过调整这些参数，研究人员找到了能够实现高效RhB降解的最佳条件。这一优化过程不仅提高了催化剂的性能，还为实际废水处理提供了可操作的参数指导。此外，研究还强调了催化剂在不同反应条件下的适应性，这表明其具有广泛的应用前景。

本研究的创新点在于，首次采用水热-沉淀辅助合成方法制备了La?O?涂层的NiFe?O?催化剂，并系统评估了其在PMS激活体系中的性能。这一方法的提出不仅为开发新型催化剂提供了新的思路，还为提升现有催化剂的性能提供了可行的途径。通过对比实验，研究人员证实了La?O?涂层对催化剂性能的显著提升，这为未来在废水处理领域的研究和应用提供了重要的参考价值。

在环境治理领域，高效、可持续的催化剂开发是解决有机污染物污染的关键。本研究中的NiFe?O?@La?O?催化剂不仅在实验室条件下表现出优异的性能，还具有良好的稳定性和重复使用性，这使得其在实际应用中具备更高的可行性。此外，该催化剂能够在暗反应条件下维持较高的催化活性，这一特性对于实际废水处理过程中的操作条件具有重要意义。由于许多工业废水处理系统可能无法提供充足的光照条件，因此开发能够在暗条件下工作的催化剂具有重要的实际价值。

综上所述，本研究通过合理的设计和优化，成功开发了一种新型的NiFe?O?@La?O?催化剂，该催化剂在PMS激活体系中表现出显著的催化活性和稳定性。这一成果不仅为染料废水的处理提供了新的解决方案，还为开发其他类型的高级氧化工艺催化剂提供了重要的理论依据和技术支持。未来的研究可以进一步探索该催化剂在其他有机污染物降解中的应用，以及其在不同反应条件下的表现，以期实现更广泛的应用和更高的处理效率。