光场调制及其在YAG:Ce/Al?O?复合荧光陶瓷中的应用机制——以高功率激光照明为例

《Journal of Luminescence》：Optical Field Modulation and Its Mechanism of YAG:Ce/Al 2O 3 Composite Phosphor Ceramic in High-Power Laser Lighting

激光照明中半球形YAG:Ce/Al?O?复合材料通过光学路径调控实现光热协同管理，在40.23 W/mm2激发下发光效率提升15%，温度降至111.1°C。

　　

江苏省先进激光材料与器件重点实验室，江苏师范大学物理与电子工程学院，中国徐州 221116

摘要

在高功率激光激发的固态照明中，陶瓷荧光粉面临严重的热管理和光提取挑战。本研究提出了一种半球形YAG:Ce/Al₂O₃复合结构，通过光路调节来解决这些问题。该设计采用了高导热性的Al₂O₃（15.2 W·m^-1·K^-1）来封装弯曲的YAG:Ce荧光层，结合菲涅尔透镜的光场控制与Al₂O₃的导热性能，实现了光热管理的协同效应。通过利用多路径反射提高未吸收蓝光和被困荧光的利用率，该结构的发光效率比平面陶瓷提高了15%。在40.23 W/mm²的蓝光激发下，工作温度仅为111.1 °C（远低于传统系统（300～400 °C）。基于这些结果，进一步提出了一个用于高功率密度激发下的半球形连续菲涅尔透镜光学调节的理论框架。这项工作不仅为管理陶瓷荧光粉的光热问题提供了一种新的“光热协调”策略，也为高性能荧光材料在激光照明应用中的设计提供了宝贵的指导。

引言

激光驱动的照明技术因其体积小、亮度极高和寿命长而在显示应用中越来越受欢迎，例如汽车前灯、激光影院、户外照明和机场照明。[1], [2], [3], [4], [5]由于激光二极管（LDs）在微小辐射点上具有极高的功率密度，作为发光装置核心的荧光转换材料必须能够承受高激光辐射能量和转换过程中产生的大量热量。[6], [7], [8]因此，具有优异耐热性的荧光转换材料至关重要。[9], [10], [11], [12], [13]

为了克服这一瓶颈，研究人员提出了两个关键方向：材料改性和结构优化。[14], [15], [16], [17], [18]研究人员致力于改进基于YAG的复合荧光陶瓷的发光性能，如附图中的表S1所示。一方面，引入高导热性的第二相可以显著提高整体导热性并减少热量积累。[19], [20], [21]然而，这种多相系统不可避免地会在YAG基体中引入外来相，从而影响其结构完整性和发光性能。[22], [23], [24]例如，Fujioka等人制备了YAG:Ce–AlN复合陶瓷，其中高导热性的AlN使导热性达到19.2 W·m^-1·K^-1。然而，增加AlN含量会导致明显的光散射，从而产生严重的光学不均匀性。[25], [26], [27]显著的蓝光散射使发光效率（LE）降低到仅200 lm/W。另一方面，使用高导热性介质（如铜基材料）构建复合热管理系统可以显著改善散热效果。[28], [29], [30]例如，Ding等人通过烧结铜粉框架优化了热传递路径，在7.74 W的激光激发下实现了139 °C的温度。[31]然而，这些方法依赖于与金属基体的物理混合，这会导致光学散射损失。此外，界面热阻仍然是散热效率的关键限制因素。[32], [33], [34]因此，开发专门为激光照明应用设计的简单集成陶瓷结构至关重要。

在这项研究中，提出了一种新型的集成复合陶瓷荧光粉（CCP）架构，通过高导热性基底同时实现YAG:Ce的高效发光和有效散热。半球形YAG:Ce/Al₂O₃ CCP样品采用两步烧结工艺制备。实验结果表明，在相同的测试条件下，与传统平板状陶瓷荧光粉（CP）相比，半球形复合陶瓷的发光效率（LE）提高了15%。我们比较了发光通量、饱和阈值、断裂阈值和亮度等参数（表S1）。得益于半球形结构的设计，实现了相对较高的激光功率饱和阈值，这体现了本研究在光热协同性能方面的优势。在40.23 W/mm²的蓝光二极管激发下，优化后的复合材料的最大发光通量（LF）为6520 lm，且未出现发光饱和现象，峰值光电转换效率达到247.44 lm/W。重要的是，在40.23 W/mm²的蓝光激发下，最佳样品的温度仅稳定在111.1 °C。为进一步阐述这种结构性能提升的内在原因，本研究解释了以下内容：半球形Ce:YAG菲涅尔透镜与高导热性Al₂O₃结合形成集成结构后，其半球形反射界面如何调节光路，从而实现高亮度激光照明并获得更高的激光发射饱和阈值。此外，本研究还阐明了半球形Ce:YAG菲涅尔透镜功能的物理机制。[35], [36], [37]这项研究为开发先进的复合结构陶瓷奠定了基础。

实验程序

实验步骤

实际操作中，通过凝胶铸造制备了曲率半径为5 mm（K=0.2 mm^-1）的半球形陶瓷坯体和直径为φ16 mm × 0.8 mm的圆盘形坯体。随后将其在1760 °C下真空烧结10小时。烧结后的半球形陶瓷通过干压填充Al₂O₃粉末，然后在马弗炉中以1450 °C进行二次烧结，得到CCPs。制备过程示意图见图S1。

结果与讨论

为了研究半球形复合陶瓷荧光粉（CCP）的性能优势，本研究建立了光热模拟的物理模型，并绘制了光路和热传导的简化示意图（图1）。

在传统的平面结构中，由于全内反射（TIR），大约20%～35%的荧光被封闭在陶瓷内部。[39], [40]半球形YAG:Ce弯曲结构可以被视为“连续的菲涅尔区域”，

结论

本研究通过两步烧结工艺成功制备了用于高功率激光照明的YAG:Ce/Al₂O₃复合陶瓷，并系统研究了陶瓷在反射模式激光照明中的光路调节机制和物理本质。复合结构表现出良好的界面结合和光学品质，制备的陶瓷具有优异的发光和热性能：

<_cRediT作者贡献声明 xuanchu liu：撰写——原始草稿。peng wang：撰写——原始草稿。le zhang：撰写——审阅与编辑。hao chen：撰写——审阅与编辑。hongbin cai：撰写——审阅与编辑。mariusz stepanski：撰写——审阅与编辑。robert tomalá：撰写——审阅与编辑。wieslaw strek：撰写——审阅与编辑。yang li：撰写——审阅与编辑。jian kang：撰写——审阅与编辑。jinhua wang：撰写——原始草稿

利益冲突声明

作者没有需要披露的利益冲突。

竞争利益声明

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（2021YFB3501700）、国家自然科学基金（52202135, 52302141）、江苏省国际科技合作计划（BZ2023007）、江苏省重点研发项目（BE2023050, BE2021040）、江苏省自然科学基金（BK20221226）以及徐州市科技创新专项（KC23380, KC22461和KC22497）的财政支持。