通过控制碳掺杂增强溅射MoS2薄膜的光电检测性能

《Surfaces and Interfaces》：Enhanced Photodetection in Sputtered MoS 2 Thin Films via Controlled Carbon Doping

本研究系统研究碳掺杂浓度对MoS?薄膜结构、光学及电学性能的影响。采用直流磁控溅射制备5.0、7.5、12.5 wt%碳掺杂薄膜，发现7.5 wt%时薄膜具有最佳光电性能：拉曼光谱显示压缩应变和双激子峰，光致发光强度提升，电学测试表明载流子迁移率提高，肖特基势垒降低至0.23 eV，光响应度达1.87 mA/W，检测度达2.85×10^9 Jones。证实碳掺杂通过应变-缺陷协同作用优化光电器件性能。

　　碳掺杂对二硫化钼（MoS?）薄膜性能的影响是一个在光电子器件领域备受关注的研究方向。本研究聚焦于在室温下通过直流磁控溅射技术合成的MoS?薄膜，并系统分析了不同碳掺杂浓度（5.0 wt%、7.5 wt% 和 12.5 wt%）对其结构、光学和电学特性的影响。通过这一研究，我们期望能够揭示碳掺杂在调控MoS?薄膜性能中的作用机制，从而为开发高性能的MoS?基光电子器件提供理论依据和技术支持。

MoS?作为一种二维过渡金属二硫化物，因其独特的物理化学性质，包括极高的光吸收系数、优异的载流子迁移率以及原子级的厚度，被认为是未来光检测技术的重要候选材料。然而，其在实际应用中仍面临一些挑战，尤其是由于材料中固有的硫空位缺陷，这些缺陷会引入中间态，从而成为非辐射复合的中心，严重影响其电子和光电子性能。例如，硫空位会导致载流子迁移率下降、光致发光效率减弱以及暗电流增加，最终限制了MoS?在光检测器中的表现。因此，如何有效减少这些缺陷，提升材料的性能，成为研究的关键。

碳掺杂作为一种有效的缺陷钝化手段，近年来受到广泛关注。碳原子具有较小的原子半径和较高的化学活性，能够在MoS?晶格中以间隙或替代的方式进行掺杂，从而有效填充硫空位。此外，碳的引入还可能引发晶格应变，这种应变能够增强载流子与声子之间的相互作用，进而影响材料的光学和电学行为。在本研究中，我们通过系统调控碳掺杂浓度，研究其对MoS?薄膜结构、光学性质以及电学性能的具体影响，特别是在光检测器中的应用潜力。

从结构分析来看，通过拉曼光谱研究发现，当碳掺杂浓度达到7.5 wt%时，MoS?薄膜的A?g声子模式出现了明显的蓝移现象，同时出现了一个双激子（X^AA）峰。这一现象表明，随着碳掺杂浓度的增加，MoS?薄膜内部的晶格应变逐渐增强，导致声子频率的变化。蓝移现象通常与晶格压缩有关，而双激子峰的出现则反映了材料中激子行为的改变。这些变化不仅揭示了碳掺杂对晶格结构的调控作用，还暗示了其对材料光学性质的积极影响。

在光学性能方面，光致发光（PL）测量结果显示，随着碳掺杂浓度的增加，MoS?薄膜的PL强度显著提升。这一现象表明，碳掺杂能够有效抑制非辐射复合过程，从而增强光子的辐射效率。具体而言，碳掺杂通过填充硫空位，减少了材料中非辐射复合中心的数量，使更多的激子能够有效辐射并产生光信号。此外，PL强度的增加还可能与晶格应变引起的激子-声子耦合增强有关，这进一步说明了碳掺杂对MoS?光学行为的调控作用。

从电学性能的角度来看，电流-电压（I-V）测量结果表明，7.5 wt%的碳掺杂浓度显著提升了MoS?基光检测器的性能。在该浓度下，光检测器的响应度（responsivity）达到了1.87 mA/W，外部量子效率（EQE）超过了50.4%，而探测率（detectivity）则达到了2.85×10? Jones。这些数据表明，碳掺杂不仅改善了材料的光学特性，还对其电学性能产生了积极影响。响应度的提升意味着材料对光信号的响应能力增强，而EQE的增加则反映了光子转化为电流的效率提高。探测率的显著增长进一步说明了光检测器在低光强条件下的灵敏度得到了提升。

进一步的分析表明，碳掺杂对Schottky势垒高度（SBH）的影响也是提升光检测器性能的重要因素。通过热离子发射模型拟合，我们发现当碳掺杂浓度为7.5 wt%时，SBH从原始的0.40 eV降低到了0.23 eV。这种降低意味着载流子在材料与金属电极之间的迁移更加顺畅，从而提升了光检测器的载流子提取效率。较低的SBH有助于减少载流子在界面处的复合损失，使更多的光生载流子能够参与电流输出，从而改善光检测器的整体性能。

值得注意的是，虽然12.5 wt%的碳掺杂浓度在某些方面可能表现出更高的性能，但过高的掺杂浓度也可能带来一些负面效应。例如，过量的碳掺杂可能导致晶格畸变加剧，甚至影响材料的稳定性。因此，在本研究中，我们发现7.5 wt%的碳掺杂浓度是优化光检测器性能的最佳选择。这一浓度不仅能够有效钝化硫空位，还能够诱导适度的晶格应变，从而在提升材料性能的同时，避免了过高的掺杂带来的不利影响。

在实际应用中，MoS?基光检测器具有诸多优势，包括其较小的尺寸、较低的成本、可调的直接带隙以及与硅基技术的兼容性。这些特性使其在可见光波段的光检测应用中展现出巨大的潜力。此外，MoS?还具有良好的柔韧性和可扩展性，使其在柔性电子和芯片级光子集成等领域具有广泛的应用前景。通过碳掺杂，我们不仅能够提升MoS?薄膜的性能，还能够进一步拓展其在光电子器件中的应用范围。

碳掺杂对MoS?薄膜性能的提升机制主要体现在两个方面：一是缺陷钝化，二是晶格应变的引入。硫空位是MoS?薄膜中常见的缺陷，这些缺陷不仅影响材料的电学性能，还可能成为光信号损失的来源。通过碳掺杂，可以有效填充这些硫空位，减少非辐射复合中心的数量，从而提升材料的光学和电学性能。此外，碳的掺杂还会导致晶格应变的产生，这种应变能够增强载流子与声子之间的相互作用，进而改善载流子的传输行为。通过调控碳掺杂浓度，可以实现对晶格应变和缺陷钝化的精确控制，从而进一步优化MoS?薄膜的性能。

除了对材料本身性能的优化，碳掺杂还可能对光检测器的结构设计产生影响。例如，在某些情况下，碳掺杂可能促进MoS?薄膜的均匀生长，减少材料的厚度不均现象，从而提升光检测器的稳定性和一致性。此外，碳掺杂还可能影响材料的表面形貌，使其更加光滑，减少表面粗糙度对光信号的散射效应。这些因素都可能对光检测器的性能产生积极影响。

在光电子器件的实际应用中，光检测器的性能不仅取决于材料本身的特性，还受到器件结构设计的影响。例如，金属电极的选用、接触面积的优化以及器件的封装方式等，都会对光检测器的响应度、EQE和探测率产生影响。因此，在本研究中，除了对材料性能的分析，还应考虑如何通过优化器件结构进一步提升光检测器的性能。例如，通过采用更高效的电极材料或改进接触界面的设计，可以进一步降低Schottky势垒高度，提升载流子的提取效率。

此外，碳掺杂还可能对MoS?薄膜的热稳定性产生影响。由于碳具有较高的化学稳定性，其掺杂可能有助于提升MoS?薄膜在高温环境下的性能表现。这对于需要在高温条件下工作的光检测器来说是一个重要的优势。然而，碳掺杂对热稳定性的具体影响仍需进一步研究，特别是在不同掺杂浓度下的表现差异。

综上所述，本研究通过系统分析碳掺杂对MoS?薄膜性能的影响，揭示了其在提升光检测器性能中的关键作用。碳掺杂不仅能够有效钝化硫空位，减少非辐射复合，还能够诱导晶格应变，增强载流子与声子之间的相互作用，从而提升材料的光学和电学性能。在7.5 wt%的掺杂浓度下，光检测器的响应度、EQE和探测率均达到了最佳水平，表明这一浓度是优化MoS?基光电子器件性能的理想选择。

未来的研究可以进一步探索碳掺杂对MoS?薄膜性能的长期稳定性，以及其在不同环境条件下的表现。此外，还可以尝试与其他元素或材料进行复合掺杂，以期实现更复杂的性能调控。例如，结合氮或氧的掺杂，可能能够进一步优化材料的光学和电学特性。同时，也可以研究碳掺杂对MoS?与其他二维材料（如石墨烯）复合体系的影响，以期开发出性能更优的新型光电子器件。

总之，碳掺杂为MoS?基光电子器件的性能提升提供了一条可行的路径。通过精确控制掺杂浓度，可以实现对材料结构、光学和电学性能的全面优化，从而推动其在光检测、柔性电子和芯片级光子集成等领域的应用。本研究的结果为后续的材料设计和器件开发提供了重要的理论支持和实验依据，同时也为其他二维半导体材料的性能调控提供了参考。