d-p轨道杂化使得Ru单原子在中性和酸性介质中能够高效释放氯气

《AIChE Journal?AIChE》：d–p orbital hybridization enables efficient chlorine evolution of Ru single atoms in neutral and acidic media

氯析氢反应（CER）在酸性及中性水环境中的电催化性能研究。通过Ru单原子修饰Ni-Sb-SnO2催化剂（Ru/NATO），在酸性介质中实现97.3%的法拉第效率和1.9倍活性提升，同时在中性模拟水环境中保持90.1%的高氯选择性和显著活性。实验与理论表明Ru-Sn d-p杂化促进电子转移，调控Cl中间体吸附位点。

　　

摘要

氯释放反应（CER）对氯碱工业和水处理至关重要，但大多数研究集中在高氯化物酸性环境中，而关于其在中性自来水（低Cl^?含量，含有Ca²⁺/Mg²⁺）中的性能和机制的研究却较为有限。本研究开发了一种基于Ni?Sb?SnO₂（Ru/NATO）载体的单Ru原子电催化剂，并系统评估了该催化剂在酸性和模拟自来水条件下的CER性能。Ru/NATO-1在酸性条件下的法拉第效率达到了97.3%，比NATO提高了1.9倍。此外，Ru/NATO-1在模拟中性自来水中的活性也保持较高水平，其氯选择性从56%显著提升至90.1%。实验与理论分析相结合表明，Ru和Sn原子之间的d–p轨道杂化促进了界面电子转移，并调节了含氯中间体的吸附位点。这些结果为在自来水中通过电化学方法生成氯提供了有效的方法。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。