多巴胺介导的近红外响应光热/一氧化碳双模抗菌导管涂层

《Journal of Drug Delivery Science and Technology》：Polydopamine-mediated NIR-responsive photothermal/carbon monoxide dual-modal antibacterial catheter coating

细菌感染是医用导管的主要挑战之一，本研究开发了一种多功能抗菌涂层（MSN@FeCO@PDA），通过聚多巴胺（PDA）介导的吸附将Fe3(CO)12负载的介孔二氧化硅纳米颗粒固定于导管表面。在近红外（NIR）照射下，PDA产生局部高温促进CO释放，协同光热疗法实现>97%的协同抗菌效果。体内实验表明该涂层显著抑制小鼠炎症反应并增强抗菌能力，为植入物提供安全有效的长效抗菌策略。

　　细菌感染是医疗植入导管面临的主要挑战之一，常常导致严重的并发症。为了应对这一问题，研究人员致力于开发一种结合强大抗菌性能、长期稳定性和优异生物相容性的导管表面涂层策略。本研究中，我们通过一种顺序制备方法，成功开发了一种多功能抗菌涂层（MSN@FeCO@PDA），用于医疗导管。首先，将二氧化碳供体铁十二羰基（Fe?(CO)??）封装在介孔二氧化硅纳米颗粒（MSNs）中，制备了MSN@FeCO纳米颗粒。接着，这些纳米颗粒通过聚多巴胺（PDA）介导的吸附作用均匀地固定在导管表面，最终形成了具有稳定性和生物相容性的MSN@FeCO@PDA纳米复合涂层。该涂层中的PDA在近红外（NIR）照射下展现出光热活性，导致局部温度升高，从而实现Fe?(CO)??的可控CO释放。我们对NIR引起的温度变化与CO生成之间的关系进行了研究，并评估了结合CO治疗和光热治疗的抗菌效果。实验结果表明，在10分钟NIR照射（808 nm）下，该纳米复合涂层能够同时促进CO释放并引发适度的热疗，实现了高效的协同抗菌效果（>97%）。此外，体内研究显示，该涂层导管在小鼠模型中显著减轻了炎症反应，同时增强了抗菌效果。这种基于纳米材料的复合涂层为医疗植入物提供了一种安全且有效的多功能抗菌策略，具有广阔的临床应用前景。

在医疗领域，与医疗器械相关的感染一直是重大挑战，严重威胁患者的健康，甚至危及生命。医疗器械与人体生理环境之间的动态界面为细菌附着和生长提供了适宜的环境，因此微生物容易在各种医疗器械材料表面定植。抗生素是治疗器械相关感染的常用方法，但在严重情况下可能需要移除或更换医疗器械。特别是，为了更换植入物的手术可能进一步加剧如二次感染或抗生素耐药性等状况，导致医疗成本增加和患者创伤加重。因此，赋予植入物表面抗菌性能成为当前研究的重点。

研究人员开发的植入物表面抗菌方法主要包括化学和物理方法。化学方法主要依赖于抗菌剂（金属离子、有机抗菌剂、抗生素等）的释放，可以在早期阶段有效消除附着在植入物表面的微生物。然而，其临床应用受到潜在毒副作用和诱导微生物耐药性的限制。物理方法则通过创建特定的表面结构来抑制细菌定植或通过机械方式杀灭细菌。这些方法避开了药物耐药性和毒性问题。然而，此类物理结构往往抗菌效率较低，可能无法提供长期的术后感染防护，特别是在生物膜形成之后。一旦细菌生物膜形成，其增强的抗性和对材料表面的强附着性使得清除变得尤为困难。因此，在细菌定植的早期阶段预防而非移除生物膜的形成，对于处理医疗植入物的感染问题具有高度的重要性。

在医疗设备表面使用抗菌剂进行涂层是一种预防医院感染的重要措施，同时也为感染防控提供了新的途径。例如，两亲性聚合物被广泛用于设计抗菌涂层。然而，由于其抗菌活性主要依赖于强正电荷基团，因此通常对宿主细胞具有较高的毒性。此外，此类聚合物涂层经常面临表面附着不稳定和使用寿命短的问题。在此背景下，研究人员开发了多种使用贻贝启发的多巴胺作为粘附层的抗菌涂层，以增强其附着能力。多巴胺具有天然的生物相容性和强粘附性，能够附着在几乎任何类型的材料表面，形成稳定的生物医学功能涂层。此外，作为一种常用的光热材料，多巴胺能够吸收近红外（NIR）光并将其转化为热能，使其成为光热治疗（PTT）中的热门材料。Wang等人报道了一种由透明质酸和多巴胺组成的水凝胶敷料，由于多巴胺（PDA）的固有抗氧化和止血特性，以及其NIR辅助的光热抗菌能力，该敷料显著促进了感染伤口的愈合。

通常情况下，当光热治疗（PTT）的温度高于40°C时，细菌的活性会降低；当温度超过70°C时，细菌会被完全灭活。然而，由于高温通常会对正常生物细胞造成损害，因此PTT的疗效受到其温度范围的限制。为了克服单一PTT治疗效果的局限性，结合PTT与其他治疗方法，构建协同治疗平台已成为重要途径。例如，Kim等人开发了一种由金属有机框架（MOF）衍生的钴-银双金属纳米复合材料（Ag@CoMOF），该材料可以在水相中持续释放抗菌金属离子（如银和钴离子），同时在NIR照射下展现出强光热转换效果，最终实现了优异的协同抗菌活性。此外，Mu等人构建了一种结合NO气体治疗和NIR光触发的光热治疗的多模式协同抗菌系统（SNO-CS@MoS?），该系统能够有效清除几乎所有感染伤口中的细菌，同时保持良好的生物安全性和可控性。光触发气体治疗利用可控光源引发的光化学反应来产生气体信号分子（如CO、H?、H?S），用于疾病治疗。这种策略允许精确控制气体浓度，为提高治疗过程的安全性和可控性提供了重要方法。作为一种内源性信号分子，CO具有多种生物功能，但其作用效果严格依赖于浓度。在适当的浓度范围内，CO可以发挥抗炎、抗凋亡、降血压、血管舒张、抗动脉硬化和细胞保护等功能。近年来的研究表明，CO可以在不轻易诱导细菌耐药性的前提下杀灭耐药细菌，使其成为应对抗生素耐药性问题的日益有前景的解决方案。

本研究中，我们通过将CO供体Fe?(CO)??封装在介孔二氧化硅纳米颗粒（MSNs）中，制备了功能纳米颗粒（MSN@FeCO）。进一步地，通过将这些纳米颗粒以多巴胺（PDA）为粘附层固定在医疗导管表面，形成了NIR触发的抗菌涂层（MSN@FeCO@PDA）。该涂层不仅提供了强大的粘附性和光热性能，还能够在NIR照射下产生局部热量，同时触发Fe?(CO)??的热响应释放，从而实现PTT和CO气体治疗的协同抗菌效果。我们对MSN@FeCO@PDA涂层在NIR照射下的光热性能进行了评估，并对温度依赖的CO释放动力学进行了表征。此外，还对涂层的抗菌效果和生物相容性进行了全面研究。

在材料选择方面，所有试剂均从北京化学、Aladdin或Sigma-Aldrich公司购买。金黄色葡萄球菌（S. aureus，ATCC 6538）和大肠杆菌（E. coli，ATCC 25922）则从南京临床生物技术有限公司获得。细胞计数试剂盒-8（CCK-8）由武汉Servicebio公司提供。这些材料的选择确保了实验的准确性和可靠性，同时也为后续的涂层制备和性能评估提供了基础支持。

在MSN@FeCO的合成过程中，首先通过已有的方法制备了MSNs。随后，将得到的MSNs（20 mg）分散在10 mL氯仿中，并通过超声辅助进行分散。通过这种方法，MSNs能够在溶液中均匀分布，为后续的封装和固定过程提供了良好的基础。在这一过程中，Fe?(CO)??被成功封装在MSNs的孔隙结构中，形成了具有潜在抗菌性能的MSN@FeCO纳米颗粒。该纳米颗粒的结构和性能为后续的涂层制备奠定了基础。

在MSN@FeCO的制备和表征过程中，首先通过已有的方法合成MSNs。最初，得到了固核的SiO?纳米颗粒，通过扫描电子显微镜（SEM）观察，其直径约为250 nm（图1a）。随后，制备了具有核壳结构的MSNs，通过透射电子显微镜（TEM）观察，其直径约为300 nm（图1b）。这些MSNs在壳结构中具有无序的孔道，同时保持了均匀的尺寸。这种结构不仅提高了材料的比表面积，还为CO的释放提供了更多的通道。通过这些表征方法，我们能够准确评估MSNs的结构和性能，为后续的涂层制备和应用提供了重要的数据支持。

在本研究中，我们开发了一种新型医疗导管涂层（MSN@FeCO@PDA），该涂层集成了多种功能，包括强大的杀菌活性、优异的稳定性以及良好的生物相容性。通过多巴胺的强粘附性，该涂层能够与医疗导管形成坚固且安全的界面。关键的是，NIR照射可以激活涂层中多巴胺的光热活性，从而实现Fe?(CO)??的可控CO释放。我们的研究结果表明，该涂层在NIR照射下能够有效杀灭细菌，同时保持良好的生物相容性。此外，体内实验进一步验证了该涂层在小鼠模型中能够显著减轻炎症反应，并提高抗菌效果。

在研究过程中，我们对各种实验条件进行了系统分析，并对实验结果进行了深入探讨。例如，通过改变NIR照射的时间和强度，我们能够观察到不同的CO释放效果和抗菌效果。这种系统化的实验设计有助于我们全面了解该涂层在不同条件下的性能表现，同时也为后续的优化和应用提供了重要的参考依据。此外，我们还对不同类型的细菌进行了测试，以评估该涂层的广谱抗菌能力。实验结果表明，该涂层对多种细菌均具有显著的杀菌效果，这为其在实际应用中的广泛适用性提供了有力支持。

在生物相容性方面，我们对涂层对细胞的影响进行了评估。通过使用CCK-8试剂盒，我们能够检测涂层对细胞活性的影响，并确保其在实际应用中的安全性。实验结果表明，该涂层对细胞具有良好的兼容性，不会对正常细胞造成明显损害。这种生物相容性不仅提高了该涂层在实际应用中的可行性，也为其在临床中的推广提供了重要保障。

在实际应用方面，该涂层具有广阔的应用前景。例如，在医疗导管的使用过程中，由于其表面的抗菌性能，可以有效减少细菌感染的风险。此外，该涂层的稳定性也使其能够在长期使用中保持良好的性能，不会因时间推移而失效。这种稳定性不仅提高了该涂层的实用性，也为其在临床中的推广提供了重要支持。同时，该涂层的生物相容性也使其能够在人体内安全使用，不会引发不良反应。

在研究过程中，我们还对不同类型的细菌进行了测试，以评估该涂层的广谱抗菌能力。实验结果表明，该涂层对多种细菌均具有显著的杀菌效果，这为其在实际应用中的广泛适用性提供了有力支持。此外，我们还对不同浓度的CO释放进行了测试，以评估其对细菌的杀灭效果。实验结果表明，在适当的浓度范围内，CO能够有效杀灭细菌，同时保持良好的生物相容性。这种浓度依赖性使得该涂层能够在不同的应用场景中进行优化，以实现最佳的抗菌效果。

在实验设计中，我们还考虑了不同条件下的性能表现。例如，通过改变NIR照射的时间和强度，我们能够观察到不同的CO释放效果和抗菌效果。这种系统化的实验设计有助于我们全面了解该涂层在不同条件下的性能表现，同时也为后续的优化和应用提供了重要的参考依据。此外，我们还对不同类型的细菌进行了测试，以评估该涂层的广谱抗菌能力。实验结果表明，该涂层对多种细菌均具有显著的杀菌效果，这为其在实际应用中的广泛适用性提供了有力支持。

在研究过程中，我们还对不同类型的材料进行了测试，以评估该涂层的适配性。例如，通过将该涂层应用于不同材质的导管表面，我们能够观察到其在不同材料上的附着效果和抗菌效果。实验结果表明，该涂层能够与多种材料形成良好的附着，同时保持优异的抗菌性能。这种适配性使得该涂层能够在不同的医疗设备中进行应用，从而实现更广泛的抗菌效果。

在研究过程中，我们还对不同类型的细菌进行了测试，以评估该涂层的广谱抗菌能力。实验结果表明，该涂层对多种细菌均具有显著的杀菌效果，这为其在实际应用中的广泛适用性提供了有力支持。此外，我们还对不同浓度的CO释放进行了测试，以评估其对细菌的杀灭效果。实验结果表明，在适当的浓度范围内，CO能够有效杀灭细菌，同时保持良好的生物相容性。这种浓度依赖性使得该涂层能够在不同的应用场景中进行优化，以实现最佳的抗菌效果。

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