使用机器学习预测配备三维阳极的微生物电化学系统的性能

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Predicting the performance of microbial electrochemical systems equipped with three-dimensional anodes using machine learning

机器学习预测微生物电化学系统3D电极功率输出，通过分析240组实验数据发现电荷转移电阻、欧姆电阻和电极厚度是关键影响因素，XGBoost模型验证有效，为电极设计提供新方法。

　　微生物电化学系统（MES）作为新兴的生物电化学技术，因其能够利用电活性微生物的代谢活动催化电极上的氧化还原反应而受到广泛关注。在这些系统中，微生物会在电极表面形成生物膜，从而促进代谢底物与固态电极之间的电子传递。这一过程使得化学能能够直接转化为电能，或者在温和条件下驱动特定的电化学反应。近年来，MES因其在可持续污水处理、资源回收和环境修复中的应用潜力而备受关注。相比传统污水处理技术，MES具有显著优势，包括低能耗、同时去除污染物并回收能源或资源，以及能够将微生物代谢与外部电路耦合以增强处理过程的效率。这些独特特性使MES成为推动低碳、循环环境生物技术应用的重要平台。

在MES中，阳极是微生物附着、生物膜形成和胞外电子传递（EET）的主要场所，因此阳极的性能对整个系统的电化学活性、污染物去除效率和功率输出具有决定性影响。阳极的接种物和底物对系统输出性能也有重要影响。然而，阳极的物理化学性质，如导电性、表面积、孔隙率和生物相容性，对于促进微生物的高效定殖和增强EET过程同样至关重要。近年来，研究者们对三维（3D）阳极结构的设计和优化给予了极大关注。与传统的二维材料相比，3D阳极提供了显著更大的表面积和相互连通的多孔网络。这些结构特征不仅能够容纳更多的微生物，还能促进底物扩散和电子传递。因此，3D阳极在提升电化学性能和系统稳定性方面展现出明显优势，成为MES中阳极材料的优选方案。

已有研究表明，使用不同类型的3D结构材料作为阳极，如碳基、金属基、金属氧化物基和聚合物基材料，能够显著提高MES的电化学性能。此外，3D阳极的结构参数，如比表面积和孔隙结构，也被证明对系统性能有重要影响。这些发现表明，3D阳极的材料类型和结构设计是决定MES电化学行为的关键因素。然而，目前对于接种物、底物、阳极物理性质与系统性能之间基本关系的理解仍不够深入。这种缺乏清晰认识的情况给3D阳极的理性设计带来了挑战，并可能阻碍其在MES中的广泛应用。

鉴于此，机器学习（ML）作为一种强大的数据处理技术，近年来在环境科学领域受到了越来越多的关注。ML在环境修复方面展现出巨大潜力，能够高效地从历史数据中学习并指导功能性材料的设计。在环境研究中，已有大量数据集、研究报告和ML案例探讨了污染物处理、高级氧化工艺和土壤修复等主题。然而，将ML应用于MES中阳极材料的设计与制造尚未有相关报道。因此，探索将ML整合到3D结构阳极MES的理性设计中，以加速开发周期并提升系统性能，具有重要的研究价值。

为解决这一研究空白，本研究开发了四种机器学习模型，包括XGBoost（XGB）、随机森林（RF）、支持向量回归（SVR）和神经网络（NN），用于预测配备3D阳极的MES的功率输出。在这些模型中，XGB模型表现出最佳的预测性能。分析结果表明，3D阳极的物理参数，如电荷转移电阻（Rct）、欧姆电阻（Ro）和厚度，对系统功率输出具有较大影响。为了验证模型的预测能力，我们进行了实际的3D打印实验，并获得了与模型预测结果一致的实验数据。这表明，基于机器学习的实施策略在MES阳极材料和系统配置的理性设计中具有广阔的应用前景。

本研究的数据收集和预处理阶段通过查阅Google Scholar和Web of Science等主要数据库，对所有关于3D阳极在MES中的研究进行了全面综述。根据125篇符合纳入标准的同行评审文章，我们构建了一个名为“微生物电化学系统配备3D阳极-系统功率输出”的数据集，共包含240个数据点。每项研究的详细信息见表S1。系统功率输出的计算基于方程（1），该方程用于评估MES在不同条件下运行时的电能产出能力。

在模型开发阶段，我们分析了连续特征与3D阳极MES系统功率输出之间的皮尔逊相关系数。结果显示，功率与欧姆电阻（Ro）和电荷转移电阻（Rct）之间存在负相关关系，相关系数分别为-0.25和-0.18。这一关系表明，Ro和Rct对系统功率输出具有重要影响，是决定系统电化学性能的关键因素。具体而言，较高的欧姆电阻和电荷转移电阻会导致系统功率输出的降低，因此优化这些参数对于提升MES的性能至关重要。

本研究的结论指出，首次成功将机器学习应用于预测配备3D阳极的MES的功率输出。通过构建一个全面的数据集，我们发现XGBoost模型在预测性能方面表现最佳。特征重要性分析进一步揭示了电荷转移电阻、欧姆电阻和阳极厚度是影响系统性能的三个关键变量。实验验证的结果确认了模型的预测能力，支持其在MES设计中的应用。这些发现为理解MES中阳极结构、电化学阻抗与功率生成之间的复杂关系提供了新的视角，并为未来3D阳极的优化设计奠定了理论基础。

本研究的成果不仅为MES阳极材料的理性设计提供了有效的工具，也为实现高效、可持续的废水处理和资源回收提供了新的思路。通过机器学习模型，研究人员可以更系统地分析和预测不同阳极结构对系统性能的影响，从而指导实验设计和材料选择。这种基于数据驱动的方法有助于缩短研发周期，降低实验成本，并提高设计的准确性。此外，模型的可扩展性使其能够适应不同类型的MES系统，为未来的技术创新和应用拓展提供了广阔的空间。

在实际应用中，3D阳极的结构设计需要综合考虑多种因素，如材料的选择、表面积的优化、孔隙结构的调控以及电化学参数的匹配。通过机器学习模型，研究人员可以快速评估不同设计参数对系统性能的影响，从而找到最优的解决方案。例如，模型可以预测在特定电阻值和厚度条件下，阳极的功率输出水平，帮助研究人员在设计初期做出科学决策。此外，模型还可以用于模拟不同操作条件下的系统表现，为MES的运行优化提供依据。

本研究的成果还为环境工程领域的其他相关技术提供了借鉴。例如，在废水处理过程中，3D阳极的结构优化可以提高污染物的去除效率，同时降低能耗。在资源回收方面，通过调控阳极的物理化学性质，可以增强系统对特定目标物质的捕获能力。此外，在环境修复领域，3D阳极的高效电子传递特性可以促进有害物质的降解，提高修复效率。因此，机器学习在MES中的应用不仅限于阳极设计，还可能拓展到整个系统的优化和管理。

本研究的实验验证部分通过实际的3D打印实验进一步确认了模型的预测能力。实验过程中，我们测试了不同阳极结构对系统功率输出的影响，并将实验结果与机器学习模型的预测值进行对比。结果显示，模型能够准确预测系统在不同条件下的功率输出，表明其具有较高的可靠性。这一验证不仅证明了模型的有效性，也为未来的研究提供了新的方向。例如，研究人员可以利用该模型进行大规模的参数优化实验，探索更高效的阳极设计方案。

此外，本研究的作者团队在研究中贡献了各自的专业知识和技能。Li Jiannan负责软件开发、方法设计、数据处理和概念创新，Lin Yijie参与了软件开发，Chen Honglin负责方法设计，Song Yanfang进行了实验调查，Mai Hongbo负责数据可视化，Liu Guohong提供了监督指导，Qiu Ye负责数据管理，Feng Yujie则参与了论文的撰写、监督、项目管理和资金获取。这种多元化的合作模式不仅提高了研究的效率，也确保了研究结果的科学性和可靠性。

本研究还得到了中国国家重点研发计划（Grant No. 2024YFD2401302）以及科技部重点专项和黑龙江头雁团队的支持。这些支持为研究的顺利开展提供了必要的资源和条件，同时也体现了科研机构对MES技术发展的重视。随着对MES研究的不断深入，未来有望在阳极材料、系统设计和运行优化等方面取得更多突破，进一步推动该技术在实际工程中的应用。

总的来说，本研究通过引入机器学习方法，为MES中3D阳极的性能预测和设计优化提供了新的工具和思路。XGBoost模型在预测精度方面的优势，以及特征重要性分析所揭示的关键变量，为研究人员提供了有价值的参考。同时，实验验证的结果表明，该模型在实际应用中具有较高的可行性。这些成果不仅有助于提升MES的电化学性能，也为实现更高效的废水处理和资源回收提供了理论支持和技术保障。未来，随着机器学习技术的不断发展和优化，其在MES中的应用将更加广泛，为环境工程领域带来更多的创新和突破。