关于2016年至2021年间日本背景站点Wajima地区碳质气溶胶特征变化的见解

《Science of The Total Environment》：Insights into the characteristic variation of carbonaceous aerosols at a Japanese background site, Wajima from 2016 to 2021

中国减排政策对日本背景站点有机碳和元素碳浓度的影响研究，2016-2021年监测显示OC和EC季节浓度最高分别为0.84和0.10μg/m3（春季），0.58和0.09μg/m3（冬季），显著低于中国北方工业排放区。EC浓度冷季下降趋势（z=-4.25至-7.80，p<0.01）证实中国减排措施有效性，但OC浓度未同步下降（z=2.45-7.35，p<0.05），揭示二次有机碳复杂形成机制。研究强调需加强OC特别是二次来源的排放控制，对东亚季风区大气污染治理和气候模型修正具有重要参考价值。

　　本研究以日本金泽大学的浪江大气监测站（KUWAMS）为背景站点，对2016年至2021年间有机碳（OC）和元素碳（EC）的季节性和年度变化进行了系统分析。同时，还监测了多种典型的人为污染物，包括九种多环芳烃（PAHs）和两种生物质燃烧示踪物。研究结果表明，OC和EC的浓度在春季达到最高，分别为0.84 μg/m3和0.10 μg/m3，其次是冬季（OC: 0.58 μg/m3；EC: 0.09 μg/m3）、秋季（OC: 0.47 μg/m3；EC: 0.06 μg/m3）和夏季（OC: 0.24 μg/m3；EC: 0.03 μg/m3）。这种季节性变化反映了不同时间段内多种污染源的共同作用。春季、秋季和冬季的OC和EC浓度受到化石燃料燃烧和生物质燃烧的混合影响，而在夏季，交通排放的影响则更为显著。

进一步分析显示，在排除了2018年秋季至2019年春季的高污染事件后，OC和EC在冷季（春季、秋季和冬季）呈现出显著的下降趋势。其中，春季的EC浓度下降最为明显，其趋势统计值为z = ?4.25，p < 0.01；秋季的EC浓度下降趋势为z = ?7.70，p < 0.05；冬季的EC浓度下降趋势为z = ?7.80，p < 0.01。这些结果表明，中国在这一时期实施的持续排放控制措施在减少EC浓度方面取得了显著成效。相比之下，OC浓度在冷季并未呈现出类似的下降趋势，其春季的统计值为z = 7.35，p < 0.01；秋季为z = 4.85，p < 0.01；冬季为z = 2.45，p < 0.05。这表明OC的形成机制更加复杂，可能涉及二次生成过程，如前体物的氧化或气溶胶的二次形成，而不仅仅是直接排放。

碳质气溶胶是大气颗粒物中的主要化学成分，包括有机碳（OC）和元素碳（EC）。OC通常来源于燃烧过程，如化石燃料燃烧和生物质燃烧，而EC则主要由不完全燃烧产生。OC可以分为直接来源于人为排放的初级有机碳（POC）和通过化学反应或物理过程形成的次级有机碳（SOC）。研究表明，OC和EC对气候和空气质量具有重要影响。它们的辐射强迫作用可能导致气候变暖，而SOC则被认为是PM2.5污染水平上升的关键因素。此外，OC和EC还具有显著的光吸收能力，对气溶胶的辐射强迫作用不容忽视。因此，OC和EC浓度的增加不仅影响能见度，还对全球气候变化产生深远影响。

国际气候变化专门委员会（IPCC）指出，气溶胶与云之间的相互作用是辐射强迫中最大的不确定性来源。同时，碳质气溶胶对人类健康也有负面影响。OC中含有多种有毒化合物，如多环芳烃（PAHs），而长期暴露于EC环境中则可能增加全因死亡率。因此，深入理解OC和EC的形成机制并减少其排放已成为全球环境治理的重要课题。

过去几十年，东亚地区经历了快速的经济增长、工业化和城市化进程，导致严重的空气污染和污染相关死亡率的上升。中国是这一变化最为显著的国家，伴随能源消耗的增加，空气污染问题长期存在。由于东亚处于季风区域，中国和日本在季风高峰期相互影响，污染气溶胶可以从东亚大陆长距离传输至日本。我们的前期研究表明，在东亚季风的影响下，来自中国大陆的污染物，如PAHs，可以在每年的10月至次年5月期间传输至日本，进一步影响当地的空气质量与气溶胶特性。

为了进一步探讨中国实施的减排措施对日本OC和EC特征变化的具体影响，本研究在KUWAMS进行了为期六年的连续观测，时间跨度为2016年至2021年。该站点位于日本石川县浪江市的西端，海拔60米，距离海岸线约2.1公里。研究期间，OC和EC的浓度通过在线连续颗粒碳监测仪APC-710和PM-712进行每小时测量，流速为16.7升/分钟。同时，还监测了PAHs和两种生物质燃烧示踪物（如木质素和甘露糖），以全面评估人为污染物的来源和传输路径。

研究发现，OC和EC的浓度在不同季节表现出明显的差异。春季和冬季的浓度较高，而夏季最低。这种季节性变化不仅与本地污染源有关，还受到东亚季风的影响。通过回溯轨迹分析和连续波变换（CWT）分析，研究进一步揭示了OC和EC浓度变化的驱动因素。结果表明，春季、秋季和冬季的OC和EC浓度变化受到多种污染源的共同作用，包括化石燃料燃烧和生物质燃烧，而在夏季，交通排放成为主导因素。

研究还指出，尽管近年来中国和日本的OC和EC浓度呈现出下降趋势，但这些观测主要集中在同时受到周边污染影响的区域，未能充分揭示长距离传输对OC和EC浓度变化的具体贡献。此外，现有的观测研究多集中在局部地区，且观测周期较短，难以全面理解OC和EC在东亚季风区域的传输机制和大气行为。因此，本研究通过长期、连续的观测，提供了更为系统和全面的数据支持，有助于更准确地评估碳质气溶胶对气候和空气质量的影响，并为区域空气污染控制和气候模型的改进提供科学依据。

KUWAMS的OC和EC浓度水平与其他远程站点相似，但低于冲绳等其他远程地区。这一结果可能与地理位置、风向和污染传输路径有关。研究还发现，OC和EC的浓度在不同季节的变化趋势存在显著差异，其中春季和冬季的变化幅度较大，而夏季的变化相对较小。这种季节性差异反映了不同时间段内污染源的活跃程度和传输效率的变化。例如，春季可能受到生物质燃烧和交通排放的双重影响，而冬季则可能因取暖需求增加导致化石燃料燃烧活动增强。

此外，研究还探讨了OC和EC的来源及其在大气中的演变过程。OC的形成机制更为复杂，不仅包括直接排放，还涉及二次生成过程。这些二次生成过程可能受到气象条件、化学反应路径和前体物浓度的影响。相比之下，EC的形成主要依赖于不完全燃烧过程，其浓度变化可能更直接地反映本地排放源的活动。因此，OC的浓度变化可能更受区域气象条件和化学反应过程的影响，而EC的浓度变化则可能更多地与人为排放活动相关。

本研究的结果对于理解碳质气溶胶在东亚季风区域的传输机制具有重要意义。通过长期观测和数据分析，研究揭示了OC和EC在不同季节的变化趋势及其背后的驱动因素。这些发现不仅有助于评估中国减排政策的有效性，还为日本等邻近国家制定更有效的空气污染控制措施提供了科学支持。同时，研究结果也为改进气候模型的精度提供了重要的数据基础，有助于更准确地预测未来气候变化的趋势。

考虑到OC和EC对全球气候和人类健康的影响，研究建议在污染源较为集中的区域，如中国北方和日本本土，进一步加强OC排放的控制，特别是次级OC的减少。这不仅有助于改善区域空气质量，还可能对全球气候系统产生积极影响。此外，研究还强调了长期、连续观测的重要性，以更全面地了解OC和EC在大气中的行为及其变化趋势。未来的研究可以结合更多的环境监测数据和模型模拟，进一步揭示OC和EC的形成机制及其对气候和空气质量的综合影响。

本研究的结论不仅对东亚地区的环境治理具有指导意义，也为全球碳质气溶胶的研究提供了新的视角。通过分析OC和EC的季节性和年度变化，研究揭示了污染传输的动态过程及其对区域环境的影响。这些发现有助于政策制定者和科学家更有效地应对空气污染问题，并为全球气候变化的预测和防控提供科学依据。此外，研究还强调了加强国际合作和数据共享的重要性，以更全面地理解碳质气溶胶的传输路径和影响范围，从而制定更加科学和有效的应对策略。