理解14C的动态变化：局部碳循环对同位素不平衡及碳库停留时间的影响

《Science of The Total Environment》：Understanding 14C dynamics: Local carbon cycle influences on isotopic disequilibrium and reservoir residence times

碳循环中14C动态研究揭示红树林与内陆森林的碳源差异：通过加速器质谱法分析海岸红树林和内陆城市森林的14C异位素通量及周转参数，发现红树林叶片富集现代14C（Fm=1.02），作为大气Δ14CO?的重要热点源，而内陆系统以老碳释放为主。研究同时指出稳态模型在瞬态条件下的局限性，明确了不同生境碳周转机制及环境耦合效应。

　　

Sabyasachi Rout | Sonali Yadav | Vandana Pulhani | A.Vinod Kumar | Rajveer Sharma | Madhav K. Murari

印度孟买Bhabha原子研究中心

摘要

放射性碳（¹⁴C）是追踪碳循环和碳来源的重要工具，然而储库年龄和碳周转对当地¹⁴C动态的影响仍知之甚少。为了解决这一空白，我们使用加速器质谱法分析了两个不同生态系统（沿海红树林和内陆城郊森林）中大气、陆地和水生储库的¹⁴C空间变化。我们估算了不同储库相对于大气的碳通量，并通过稳态建模推导出碳周转动态，以评估这些储库作为¹⁴C的来源或汇的作用。结果表明：红树林叶片显示出富集的现代¹⁴C特征（Fm = 1.02）和正的碳通量，表明红树林在现代碳固定和大气Δ¹⁴CO?调节中起着重要作用，这一发现对碳预算建模具有重要意义。相比之下，沿海沉积物和土壤中极负的Δ¹⁴C值和较大的碳通量表明有大量的前核时代或化石碳被释放到当前的生物地球化学循环中，突显了陆地-海洋之间的碳耦合。内陆储库则表现出统一的负碳通量、较慢的碳周转速度和老化的碳排放。比较分析显示，受压的红树林会释放现代碳，而内陆生态系统则以释放老化碳为主，反映了植被、连通性和人为影响的差异。周转分析揭示了释放率（k）和停留时间（τ）的明显差异，突显了碳循环的异质性以及稳态模型在瞬态条件下的局限性。总体而言，研究结果表明¹⁴C动态高度依赖于储库和地理位置，对当地大气¹⁴C预算有重要影响。

引言

环境中的碳（C）主要以稳定同位素¹²C（约98.9%）和¹³C（约1.1%）的形式存在，只有微量的放射性同位素¹⁴C（约10^-10%）（Yim和Caron，2006）。与稳定同位素不同，¹⁴C通过宇宙射线与氮的相互作用在大气高层持续产生，使其成为追踪现代碳循环的自然标记物。包括核武器试验、核电生产、医疗和研究应用在内的人为活动显著改变了环境中的¹⁴C水平（Alonzo等人，2025；IAEA，2004；Kondev等人，2021；Quenby，1967；UNSCEAR，1993；UNSCEAR，2000）。由于稳定二氧化碳（CO?）和放射性二氧化碳（¹⁴CO₂）在化学性质上的相似性，¹⁴C在环境中的行为也相似。它在大气中以气体形式存在，在水生系统中则根据pH值存在为碳酸盐或碳酸氢盐。一旦释放，¹⁴C通过生物地球化学交换过程在全球范围内分布，使其成为研究碳循环、碳来源和环境变化的强大工具（Rout等人，2024）。进入大气的¹⁴C被不同的环境组成部分（储库）吸收。这一过程有助于研究碳在这些储库内部的交换、停留时间和周转率。¹⁴C与稳定碳同位素（¹²C和¹³C）的混合将天然放射性引入大气和生物圈，可能导致¹⁴C/¹²C同位素比失衡。自核时代以来，这种失衡现象日益明显。大气核试验的遗留影响和核设施的运行导致各种生物和地球化学基质中¹⁴C的局部富集。

这种同位素失衡的主要驱动因素包括：（1）自然宇宙成因产生的¹⁴C，（2）核设施和武器试验的人为贡献，（3）来自化石燃料的¹⁴C-free CO₂的稀释（Suess，1955），以及（4）各个储库的年龄和碳周转特性（Turnbull等人，2016）。储库年龄和碳周转特性对¹⁴C水平的影响尚未得到充分研究，了解这些因素如何影响当地¹⁴C循环需要进一步探讨。同时研究不同环境储库（空气、植被、土壤和水）中的¹⁴C通量、交换/释放率常数和停留时间至关重要。这些参数共同提供了对¹⁴C在环境中的引入、交换、保留和传输的全面理解。然而，此类综合研究仍然很少。交换率常数反映了不同储库对大气¹⁴CO?变化的响应程度，而停留时间则表明¹⁴C在每种基质中的持续时间。这两个参数对于评估长期环境和放射性影响至关重要。综合这些参数可以更准确地模拟¹⁴C（或碳）动态，有助于验证扩散和吸收模型，并为核设施附近的环境监测和监管决策提供支持。

本研究调查了两个对比鲜明的地点（一个距离核设施10公里的沿海红树林生态系统，另一个位于内陆、距离海岸约70公里的城郊森林生态系统）中大气、陆地和水生储库的¹⁴C空间变化和通量动态。研究目标包括：（a）量化环境储库与大气之间的¹⁴C通量及其对当地¹⁴CO?预算的影响；（b）使用稳态模型估算碳周转动态，包括释放率常数和平均停留时间；（c）评估各种环境基质作为¹⁴C来源或汇的作用，以理解局部人为影响和更广泛的碳循环过程。

材料与方法

在估算任何环境基质中的¹⁴C之前，从目标储库进行仔细采样至关重要，因为采样方法和样品制备必须符合所选分析技术的要求。在本研究中，¹⁴C测量是在印度新德里的Inter-University Accelerator Centre（IUAC）使用加速器质谱法（AMS）进行的。因此，所有采样和样品处理程序都旨在满足严格的标准。

结果与讨论

如表1所示，不同环境基质（或储库）中的¹⁴C水平已标准化为标准样品OX-II。对比鲜明生态系统中的¹⁴C特征显示了明显的碳来源划分，其中位于地点I的红树林叶片显示出显著较高的现代碳比例（Fm = 1.02），超过了当代大气CO?的比例（Fm = 1.01）。

结论

本研究全面评估了两个对比地点的大气、陆地和水生储库中¹⁴C的分布、同位素失衡和碳周转情况。我们的发现表明，即使在没有直接人为来源的情况下，自然生态系统也通过现代碳和老化碳的不同通量对当地大气Δ¹⁴CO?产生深远影响。特别是，沿海地区的红树林生态系统成为现代碳的净来源。

CRediT作者贡献声明

Sabyasachi Rout：撰写 – 审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、监督、资源提供、方法论设计、研究实施、资金获取、数据分析、概念构建。 Sonali Yadav：初稿撰写、方法论设计、研究实施、数据分析。 Vandana Pulhani：审稿与编辑、可视化、监督、项目管理。 A.Vinod Kumar：审稿与编辑、监督、资源提供、项目协调。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢IUAC提供由印度政府地球科学部（MoES）资助的¹⁴C测量设施，相关参考编号为MoES/16/07/11(i)-RDEAS和MoES/P.O.(Seismic)8(09)-Geochron/2012。