综述：自20世纪50年代以来长江河口及其邻近大陆架上初始过量210Pb的重建

《Earth-Science Reviews》：Reconstruction of initial excess 210Pb in the Yangtze River estuary and its adjacent shelf since 1950s

放射性铅210作为揭示百年人类活动对近海环境影响的理想钟表，其初始过剩活性（A0′）在长江口及东海海域的时空演变规律与流域人类活动存在强关联。通过30个沉积物芯和250个表层沉积物样本的系统分析，发现A0′活性自1950年代以来呈现阶梯式下降，与流域泥沙通量变化高度同步。研究揭示：1950-1968年自然沉积主导时期A0′达468±105 Bq/kg；1968-2002年水利工程初期阶段泥沙通量减少22.5%但A0′下降50%；2003-2020年大坝密集建设期泥沙通量骤降67.4%而A0′仅下降37%。这种差异源于颗粒分选效应与沉积动力平衡的破坏，为优化复杂沉积体系中铅210年代模型及评估海岸演变提供新依据。

　　本研究通过分析长江口及邻近东海大陆架地区的沉积物数据，探讨了放射性铅-210（21?Pb）活动在人类活动影响下的时空演变规律。21?Pb作为23?U衰变系列中的重要成员，具有22.3年的半衰期，是重建近几十年沉积过程的关键工具。在自然环境中，21?Pb的活动主要来源于大气湿沉和干沉、水体中的22?Ra衰变，以及河流或海洋输入。然而，在河口和近海沉积系统中，由于强烈的潮汐作用、波浪运动和生物扰动，传统的21?Pb年代学方法面临着诸多挑战。这些环境因素导致沉积物中的21?Pb活动分布呈现非指数变化，表现为异常活动曲线、不规则波动、倒置和均质化等现象，进而增加了对常规年代模型应用的不确定性。

近年来的研究表明，在高能河口系统中，陆源的21?Pb输入可以占到总输入的50%以上，这挑战了传统模型中大气输入主导的假设。因此，对于陆源主导的环境，使用21?Pb进行年代测定可能会产生系统性偏差。此外，过去一个世纪以来，人类活动对全球河流系统的水文格局和沉积物输送特性产生了深远影响。特别是大规模的水坝建设，已导致全球范围内超过40%的河流径流和25%的海洋沉积物输送被拦截，从而在超过70%的水下三角洲区域引发了不同程度的沉积失衡和海岸线变化。

长江作为世界第四大沉积物输送系统和第三长的河流，过去七十年间经历了前所未有的人为扰动，这使其成为研究沉积物系统响应机制的理想自然实验室。自1950年代以来，长江流域内修建了超过5万个水库，包括2003年建成的三峡大坝（世界最大水利工程之一，水库容量约为22.15立方公里，占长江年径流量的5%）。这些水利工程的建设导致了长江口及邻近海域沉积物输送量的显著下降，从1950年代的约510万吨每年降至目前的不足130万吨每年，下降幅度超过70%。这一变化远远超过了全球主要河流的平均水平（约40%），使得长江成为全球受人为影响最严重的大型河流系统之一。

在长江口，多种研究已经记录了快速侵蚀现象、沉积物粒径组成的变化以及沉积物来源的转移。然而，关于人为扰动如何影响长江口及邻近海域沉积物中21?Pb活动的时空分布，仍缺乏系统的研究。虽然在其他主要全球河流系统中，如黄河、密西西比河和恒河-布拉马普特拉河，也发现了类似的沉积演化过程，但这些过程背后的机制，特别是如何通过改变沉积物输送量和颗粒特性来影响河口环境中的21?Pb活动，以及这些变化对河口沉积系统演变的指示意义，仍然不甚明了。

为了弥补这一研究空白，本研究整合了过去二十年间在长江口及邻近东海大陆架地区采集的30个沉积物柱和250个表层沉积物样本，系统重建了自1950年代至2020年间初始过剩21?Pb（A?'）活动的时空演变模式。我们分析了这些活动与长江流域水利工程建设、河流沉积物输送量变化以及沉积物粒径特性之间的定量关系。通过揭示A?'活动的变化模式和控制机制，我们旨在实现以下目标：（1）量化不同时期长江流域系统演变过程中人类活动对河口及边缘海域沉积物中21?Pb活动的影响程度及其空间-时间异质性；（2）阐明流域改造与河口放射性核素地球化学之间的机制联系；（3）探索初始A?'活动变化作为新型地球化学指标在评估河口沉积系统沉积-侵蚀平衡变化中的应用潜力。

研究结果表明，长江口及邻近海域沉积物中A?'活动在七十年间呈现出系统性的阶梯式下降，与河流沉积物输送量变化具有高度的一致性。这一变化可以划分为三个不同的演化阶段，分别对应于流域人类活动的强度和沉积物供应特征的变化。第一阶段（1950年代至1968年）以人为扰动较弱、自然沉积物输送占主导地位为特点，此时的沉积物输送量约为每年511万吨，A?'活动水平较高，约为每年468±105贝克勒尔/千克。第二阶段（1968年至2002年）则受到初期水利工程影响，导致沉积物输送量下降约22.5%，降至每年396万吨，同时A?'活动水平也出现了不成比例的下降，降至每年234±90贝克勒尔/千克。这种显著的下降主要归因于细颗粒物的选择性滞留。第三阶段（2003年至2020年）以高强度的水坝调控为特征，导致沉积物输送量骤减至每年129万吨，下降幅度超过67.4%。此时的A?'活动水平下降相对缓和，降至每年148±28贝克勒尔/千克，这反映了沉积物来源的替换以及临界效应的出现。

这些变化揭示了源-汇连续体的基本重构过程，包括沉积物来源的替换、粒径分选的改变以及沉积平衡的破坏。通过分析这些过程，我们进一步证明了A?'活动在记录河口及边缘海域沉积过程变化中的敏感性，以及其作为评估河口沉积系统沉积-侵蚀平衡变化的可靠地球化学指标的潜力。这些发现有助于改进在人类活动强烈影响下的河口及边缘海域环境中21?Pb年代模型的应用，同时更好地理解人类活动对大型河流系统中放射性核素地球化学循环的影响及其在全球变化背景下的环境意义。

本研究不仅为河口及边缘海域环境中21?Pb年代学的应用提供了理论基础，还为评估复杂沉积系统在人类活动影响下的时间演化模式提供了新的视角。通过对沉积物粒径、组成和来源的综合分析，我们能够更准确地识别不同阶段的人类活动对沉积物输送和沉积过程的影响。这种综合方法有助于提高对沉积物地球化学循环机制的理解，为未来的研究提供了重要的数据支持和方法参考。

此外，本研究还强调了在河口和近海环境中，由于强烈的水动力作用和频繁的再悬浮-再沉积循环，传统的21?Pb年代模型可能无法准确反映沉积物的时间分布。因此，我们需要开发更加精细和适应性强的模型，以更好地捕捉沉积物输送和沉积过程的变化。这种模型的改进对于理解全球范围内河流系统在人类活动影响下的演变具有重要意义。

在数据处理和方法应用方面，本研究采用了多种技术手段，包括X射线图像分析和粒径测量，以揭示长江口及邻近海域沉积物的结构和纹理特征。这些技术手段能够帮助我们更全面地了解沉积物的物理和化学特性，从而为分析其时空演变提供可靠的数据支持。同时，我们还进行了初始21?Pb活动的归一化处理，以消除沉积物粒径和组成对活动水平的影响，从而更准确地反映时间变化。

通过这些综合分析，我们能够更清晰地识别不同阶段的人类活动对沉积物输送和沉积过程的影响，为评估河口及边缘海域环境中沉积物的时空分布提供科学依据。这些研究结果不仅有助于改进对复杂沉积系统中21?Pb活动的年代测定，还为理解人类活动对沉积物地球化学循环的影响提供了重要的理论支持。

本研究还探讨了在不同历史时期，长江流域的水利工程建设如何影响河口及边缘海域沉积物中21?Pb活动的时空分布。通过对沉积物输送量和粒径特性的分析，我们能够识别这些变化背后的机制，并进一步评估其对沉积系统演变的指示意义。这些研究结果为未来在类似环境中进行沉积物地球化学研究提供了重要的参考。

综上所述，本研究通过整合长江口及邻近海域的沉积物数据，揭示了人类活动对沉积物输送和沉积过程的深远影响，以及这些影响如何反映在21?Pb活动的时空演变中。这些发现不仅有助于改进对复杂沉积系统中21?Pb活动的年代测定方法，还为理解人类活动对大型河流系统中沉积物地球化学循环的影响提供了重要的理论依据。通过这些研究，我们能够更好地评估河口及边缘海域环境中沉积物的时空分布，为全球变化背景下的沉积系统演变研究提供科学支持。