土壤IGDGTs的温度依赖性：从青藏高原到全球范围，及其对全新世温度谜题的影响

《Geochimica et Cosmochimica Acta》：Soil iGDGTs temperature dependence: From the Tibetan Plateau to the global scale and its implications for the Holocene temperature conundrum

青藏高原土壤iGDGTs揭示温度与离子浓度双控机制，GDGT-0/Cren比率<2时温度主导TEX86重建，比率>2时离子主导无显著温度关联，全球验证显示低比率下TEX86温度响应可靠但存在区域差异需校正，重建Holocene东北TP持续升温与模型一致，季节偏差是区域温度记录差异主因。

　　西藏高原（TP）在全球气候研究中占据着举足轻重的地位，特别是在解决全新世温度悖论方面。然而，不同代用指标所重建的温度记录却显示出显著的区域差异，这给理解该地区过去气候变化带来了挑战。土壤中异戊二烯甘油二烷基甘油四醚（iGDGTs）作为一种新的温度代用指标，具有潜力来缓解这些不一致。然而，iGDGTs在TP上的环境响应机制尚不明确，需要更深入的研究。

本研究通过分析TP上66个不同降水梯度的土壤样本，探讨了iGDGTs在多种环境因素（如温度、降水、植被和土壤性质）下的分布规律。这些结果与全球范围内431个非稻田土壤样本的数据进行了比较，以评估土壤TEX86代用指标的温度依赖性和不确定性。最终，利用经过验证的土壤TEX86温度代用指标和MAAT转移函数，对TP东北部两个年代明确的黄土-古土壤剖面（YWY14和SHD09）进行了全新世温度变化的定量重建。研究结果表明，在GDGT-0/Cren比值小于2的区域（Cluster A），土壤TEX86与年均气温（MAAT）之间存在显著的正相关关系（R2=0.50，p<0.05），而比值大于2的区域（Cluster B）则主要受到土壤中可交换离子浓度（如K?、Mg2?、Na?）的影响，与温度无明显关联。此外，研究还发现，在全球范围内，当GDGT-0/Cren比值小于2时，土壤TEX86呈现出一致的温度响应，但其与MAAT的关系在不同地区有所变化，这可能与古菌群落的异质性以及非温度因素对脂质环化过程的影响有关。

全新世（约11,700年前至今）作为当前的间冰期，为理解全球变暖提供了重要的背景。然而，代用记录显示全球年均气温存在长期降温趋势，而气候模型则预测持续升温，这种不一致被称为“全新世温度悖论”。可能的原因包括代用指标的季节性偏差、区域温度异质性以及气候模型中植被、海冰和尘埃等反馈机制的不完善。TP作为北半球中纬度地区的重要组成部分，对于揭示这一数据与模型之间的差异具有关键意义。然而，使用不同代用指标或同一指标重建的TP温度记录往往存在显著差异。例如，有研究基于湖泊花粉和烯酮重建了全新世中期的热最大值（HTM），而另一些研究则通过中纬度湖泊的brGDGTs推断出全新世中期降温（MHC），还有研究则利用低纬度湖泊的brGDGTs提出了持续升温的观点。这些差异主要归因于代用指标的季节性偏差以及非温度因素对指标的影响。

iGDGTs作为古菌膜脂，具有独特的结构特征，能够反映环境条件的变化。它们由两个C40双氢吡喃链通过醚键连接到甘油分子组成，包括GDGT-0至GDGT-3，这些脂质在环数上存在差异，从零到三个环不等。此外，Crenarchaeol（Cren）及其潜在的立体异构体（Cren′）含有四个环和一个六元环。Cren通常被认为是氨氧化古菌（AOA）的生物标志物，传统上归类于厚壁菌门（Thaumarchaeota），但近年来根据GTDB分类学被重新归类为硝化球菌纲（Nitrososphaeria）。为了保持与先前生态研究的一致性，本研究沿用传统命名方式。在土壤中，Thaumarchaeotal Group I.1b通常比Group I.1a更为普遍，后者在海洋环境中更为常见。尽管如此，土壤类型之间的古菌群落组成可能存在较大差异，例如，Group I.1b在干旱、通气良好的土壤中占主导地位，而Group I.1a、Group I.1a相关群和Group I.1c则在酸性土壤中更为丰富。生理学研究表明，AOA在土壤氮和碳循环中起着关键作用。

早期对嗜热古菌的研究表明，这些微生物在温暖水域中会产生环数更多的GDGTs。Schouten等人（2002）分析了全球海洋表层沉积物中的iGDGTs，并引入了TEX86（四醚指数86碳原子）作为重建海表温度（SST）的代用指标。随后，TEX86在陆地环境中的温度敏感性得到了验证，包括大型湖泊（Powers et al., 2004, 2010）和跨越空间和海拔梯度的土壤（Liu et al., 2013, Blyth et al., 2014, Yang et al., 2015b, Duan et al., 2022, De Jonge et al., 2024），使其成为一种强大的温度重建工具。近年来，对古菌iGDGTs生物合成途径的研究进一步深化了我们对其形成机制的理解。特别是对四醚合成酶（Tes）和关键环合成酶（Grs）的识别和功能表征，为iGDGTs作为古温度指标的可靠性提供了分子基础（Chen et al., 2022）。

过去十年中，关于TP土壤GDGTs的研究主要集中在brGDGTs上，揭示了温度、降水、pH值、植被和细菌群落等复杂因素对它们分布的影响（Peterse et al., 2009, Wang et al., 2013; Gunther et al., 2014; Ding et al., 2015, Dang et al., 2016, Deng et al., 2016, Bai et al., 2017, Liang et al., 2019）。相比之下，对TP土壤iGDGTs分布及其环境响应的研究仍然相对有限。一项针对TP东北部香丕山的研究表明，土壤TEX86能够有效记录年均温度的变化（Liu et al., 2013）。然而，也有许多研究指出，不同地区的土壤TEX86可能受到降水、土壤化学性质、氧气含量和相关古菌群落的影响（Mueller-Niggemann et al., 2016, Zheng et al., 2019, Yang et al., 2019, Pei et al., 2021, De Jonge et al., 2024）。特别是GDGT-0/Cren比值被提出作为评估土壤TEX86温度敏感性的潜在指标。当该比值小于2时，土壤TEX86表现出强烈的温度响应，这可能与Thaumarchaeota在古菌群落中的主导地位有关。相反，当该比值超过2时，土壤TEX86对温度的敏感性降低，这可能是因为甲烷生成菌或甲烷氧化菌（Euryarchaeota）的贡献。因此，为了全面理解土壤iGDGTs的环境响应并评估其在区域温度重建中的适用性，需要对TP上的土壤iGDGTs进行更加系统和全面的研究。

本研究通过分析TP上66个不同降水梯度的土壤样本，探讨了iGDGTs在多种环境因素下的分布模式。这些因素包括温度、降水、植被和土壤的理化性质。此外，研究结果与全球范围内431个非稻田土壤样本的数据进行了比较，以评估土壤TEX86的温度依赖性和不确定性。最后，利用经过验证的土壤TEX86温度代用指标和MAAT转移函数，对TP东北部两个年代明确的黄土-古土壤剖面（YWY14和SHD09）进行了全新世温度变化的定量重建，旨在解决不同代用指标所推断的全新世温度变化之间的争议。

TP作为世界最高的高原，面积达250万平方公里，平均海拔超过4000米，被誉为“第三极”（Qiu, 2008）。作为长江、黄河等主要亚洲河流的发源地，TP为东、南亚超过三分之一的人口提供了重要的水资源，因此被称为“亚洲水塔”（Immerzeel et al., 2010）。TP的气候主要受印度夏季季风、东亚夏季季风和高原环流的影响，形成了独特的高寒环境。这种环境对研究古气候和古生态变化具有重要意义。然而，由于TP的高海拔和复杂地形，其气候条件在不同区域存在显著差异，这也导致了不同代用指标所重建的温度记录之间出现不一致。

在研究方法上，本研究采用了多种统计分析技术，包括Boruta特征选择、Spearman相关性分析、冗余分析（RDA）和层次RDA，以确定iGDGTs在TP土壤中的主要控制因素。研究发现，iGDGTs的分布和浓度主要受到可交换离子浓度和温度的影响（图2、图3、图S5a）。这一结果与基于全球六个海拔梯度土壤数据的最新研究相一致（De Jonge et al., 2024）。然而，与之前研究中Al3?对土壤TEX86的显著影响不同，本研究未发现Al3?对TP土壤iGDGTs分布的显著控制作用。这可能与TP土壤的化学性质和古菌群落组成有关。

在年代学方面，SHD09剖面的测年结果显示了总体一致的沉积层序，其中仅有一个反转年龄被归因于年轻沉积物的渗透（Lehmkuhl et al., 2014）。在260厘米、250厘米和230厘米处的基底年龄表明，沉积作用始于全新世早期，分别对应约9.8千年前、10.7千年前和8.8千年前。现场观察确定了两个明显的古土壤层，这得到了粒度分析的进一步支持。这些古土壤层的存在为研究全新世温度变化提供了重要的地质依据。

研究结果表明，土壤TEX86在不同区域对环境变量的响应存在显著差异。在GDGT-0/Cren比值小于2的区域（Cluster A），温度是iGDGTs分布的主要驱动因素，特别是Cren′的分布与温度密切相关。而在GDGT-0/Cren比值大于2的区域（Cluster B），iGDGTs的分布主要受到土壤中可交换离子浓度的影响，与温度无明显关联。这种差异可能反映了不同古菌群落对环境条件的适应策略，以及土壤化学性质对iGDGTs合成和保存的潜在影响。此外，研究还发现，当GDGT-0/Cren比值小于2时，土壤TEX86在全球范围内表现出一致的温度响应，这表明该指标在一定条件下具有较高的适用性。然而，其与MAAT的关系在不同地区有所变化，这可能与古菌群落的异质性和非温度因素对脂质环化过程的影响有关。因此，在应用土壤TEX86进行温度重建时，需要考虑不同区域的环境条件，进行针对性的校准。

本研究的发现对于理解全新世温度变化具有重要意义。通过重建YWY14和SHD09剖面的温度变化，研究结果表明，TP地区的温度变化趋势与气候模型输出和古气候数据融合结果一致，显示出持续的升温趋势。这与部分研究中提出的全新世中期降温（MHC）和持续升温（HTM）观点形成了对比。这种差异可能反映了不同代用指标对温度变化的敏感性和季节性偏差。例如，某些代用指标可能更倾向于反映特定季节的温度变化，而忽略了全年平均温度的变化。这种季节性偏差可能是导致全新世温度悖论的重要原因之一。因此，提高代用指标的季节性校正能力，以及增加TP地区的温度记录数量，对于解决这一悖论具有关键作用。

此外，本研究的数据集包括66个TP表层土壤样本、431个全球非稻田土壤样本以及45个来自YWY14和SHD09剖面的样本，这些数据已公开于国家青藏高原数据中心（TPDC），数据DOI为https://doi.org/10.11888/Paleoenv.tpdc.302936。这一数据集为后续研究提供了宝贵的资源，有助于进一步探索土壤iGDGTs的环境响应机制，并评估土壤TEX86在不同区域的适用性。通过这些数据，研究人员可以更全面地理解TP地区的气候演变过程，以及iGDGTs作为古气候代用指标的潜力和局限性。

在研究过程中，作者们还提到了一些未引用的参考文献，如Ayair等人（2013）、Dearing Crampton-Flood等人（2020）、Günther等人（2014）、Mu?oz-Sabater（2019）、Powers等人（2010）和Schouten等人（2013）。这些文献可能为本研究提供了重要的背景信息和方法论支持，但未被直接引用。未来的研究可以进一步整合这些文献，以更全面地评估土壤iGDGTs在不同环境条件下的响应机制。

总之，本研究通过系统分析TP土壤iGDGTs的分布及其环境响应，揭示了不同区域温度变化的特征，并为解决全新世温度悖论提供了新的视角。研究结果强调了代用指标的季节性偏差在区域温度记录中的重要影响，也指出了在应用土壤TEX86进行温度重建时需要考虑环境条件的异质性。未来的研究应进一步探索土壤iGDGTs的生物合成机制及其对环境变化的响应，以提高其作为古气候代用指标的准确性。同时，增加TP地区的温度记录数量，以及改进现有代用指标的季节性校正能力，将是解决全新世温度悖论的关键。此外，通过多学科方法的结合，如古气候学、生态学和地球化学，可以更全面地理解TP地区的气候演变过程，并为全球气候变化研究提供新的见解。