综述：基于石墨碳氮化物的光催化剂和声催化剂在能源与环境领域的应用

《RENEWABLE & SUSTAINABLE ENERGY REVIEWS》：Graphitic carbon nitride-based photocatalysts and sonocatalysts for energy and environment

石墨相氮化碳（g-C3N4）基光催化与超声协同催化系统的研究进展，涵盖合成、改性、机制及在能源与环境中的应用。

　　近年来，随着全球能源危机和环境污染问题的日益加剧，开发高效、可持续的能源转换与环境治理技术成为科学界和工业界共同关注的焦点。在这一背景下，光化学过程将太阳能转化为二次能源形式被广泛认为是解决当前能源问题的一种可行策略。其中，光催化系统通过光与物质之间的相互作用实现能量转换，但其实际应用仍受到低能量转换效率的限制。在众多光催化剂中，石墨相氮化碳（g-C?N?）因其独特的物理化学特性而备受关注。它作为一种不含金属的光催化剂，能够有效捕获太阳光子并将其能量转化为可储存的化学形式，展现出广阔的应用前景。

g-C?N?的结构特性使其在众多环境和能源相关应用中脱颖而出。它是一种典型的n型半导体材料，具有类似石墨晶体的层状结构。其基本结构单元包括三嗪（C?N?）和七嗪（C?N?）环，这些结构单元通过交替排列的碳和氮原子形成稳定的二维网络。这种结构不仅赋予了g-C?N?良好的热稳定性和化学稳定性，还使其在氧化和还原条件下表现出优异的耐受性，这在传统半导体材料如二氧化钛（TiO?）和氧化锌（ZnO）中较为罕见。TiO?和ZnO等材料主要在紫外光照射下表现出活性，而g-C?N?则能够高效利用可见光，这使其在太阳能转换领域具有显著优势。

g-C?N?的合成方法通常采用成本低廉、无毒且易于获取的前驱体，如三聚氰胺或尿素等含氮化合物。这些前驱体通过简单的一步法合成工艺即可制备出g-C?N?材料，不仅降低了生产成本，还减少了对复杂设备和苛刻条件的依赖。这种合成策略的灵活性使得研究人员能够通过调整前驱体的组成和合成条件，调控g-C?N?的微观结构和光电性能，从而进一步提升其在实际应用中的表现。

然而，尽管g-C?N?在光催化方面展现出诸多优势，其在实际应用中仍面临一些关键挑战。例如，光激发后的电荷载体分离效率较低，导致电子和空穴容易在材料内部复合，从而降低了反应效率。此外，g-C?N?对可见光的吸收范围较窄，限制了其在太阳光谱中的有效利用。同时，其比表面积相对较小，以及表面反应动力学较慢，也影响了催化活性。为了克服这些局限性，研究者们提出了一系列改性策略，如掺杂、异质结构建和共催化剂负载等。

掺杂是一种常见的改性手段，通过引入其他元素（如硫、磷、硼等）可以有效调控g-C?N?的电子结构，提高其可见光吸收能力和电荷分离效率。例如，硫掺杂能够拓宽g-C?N?的光响应范围，使其能够吸收更长波长的可见光。此外，掺杂还可以增强材料的导电性，从而促进电荷的迁移和反应的进行。异质结构建则通过将g-C?N?与其他半导体材料结合，形成具有协同效应的复合结构。这种结构能够有效促进电荷的分离，减少复合概率，提高催化效率。例如，S型异质结的构建使得电子和空穴分别在不同材料中迁移，从而显著提升了反应速率。共催化剂的负载则为反应提供了额外的活性位点，加快了界面反应的速度，进一步优化了催化性能。

除了光催化，g-C?N?在声催化（sonocatalysis）方面也展现出独特的优势。声催化利用超声波在水溶液中诱导空化现象，从而产生高能“热点”，激发产生具有强氧化性的活性物质，如羟基自由基（·OH）和过氧化氢（H?O?），这些物质能够高效降解难降解的有机污染物。相比于传统的光催化技术，声催化在某些情况下能够提供更高的降解效率，特别是在处理一些对光不敏感的污染物时。此外，声催化技术还具有操作简便、安全性高、环境友好等优点，使其在废水处理领域具有重要应用价值。

值得注意的是，光催化与声催化的结合——即光声协同催化（photo-sonocatalysis）——为环境治理和能源转换提供了新的思路。这种协同作用不仅能够充分利用太阳能和超声波的能量，还能通过光和声的互补效应，提高能量利用效率和污染物降解速率。例如，在光声协同催化体系中，超声波能够促进光生载流子的迁移和反应物的扩散，从而加速反应的进行。这种策略不仅拓宽了g-C?N?的应用范围，还为设计新一代高效、多功能的能源-环境催化系统提供了理论支持和实践指导。

在实际应用中，g-C?N?已被广泛应用于水处理、空气净化、二氧化碳还原、氮气固定等多个领域。例如，在水处理方面，g-C?N?能够有效降解有机染料、酚类化合物等污染物，展现出良好的环境净化能力。在空气净化方面，它可用于分解挥发性有机物（VOCs）和细菌等有害物质，提高空气质量和安全性。此外，g-C?N?在二氧化碳还原方面也表现出一定的潜力，能够将二氧化碳转化为有价值的化学品，如甲醇、乙烯等，为碳捕集与利用技术提供了新的方向。

然而，尽管g-C?N?在多个领域展现出优异的性能，其实际应用仍面临一些挑战。例如，如何进一步提高其可见光吸收能力，优化其电荷分离效率，以及如何在大规模应用中实现稳定性和可重复性，都是亟待解决的问题。此外，g-C?N?在不同应用场景下的性能差异也需要进一步研究，以找到最适合其特性的应用方式。为了应对这些挑战，研究者们正在探索多种改性方法和合成策略，如引入金属纳米颗粒、构建三维多孔结构、开发新型复合体系等，以提升g-C?N?的综合性能。

在这一背景下，本文对g-C?N?基光催化和声催化体系的最新进展进行了系统总结。首先，文章回顾了g-C?N?的结构特点及其在光催化中的表现，强调了其在可见光利用、稳定性、成本效益等方面的独特优势。随后，文章探讨了g-C?N?基材料的合成方法，指出前驱体的选择和合成工艺对材料性能的影响，并介绍了当前主流的合成策略。接着，文章详细分析了g-C?N?的改性方法，包括掺杂、异质结构建和共催化剂负载等，这些方法在提升材料性能方面发挥了重要作用。此外，文章还总结了g-C?N?基材料在光催化和声催化中的应用实例，展示了其在能源转换和环境治理中的广泛前景。

在环境应用方面，g-C?N?基材料能够有效处理多种污染物，包括有机染料、工业废水中的重金属离子、抗生素残留以及氮氧化物等。这些应用不仅体现了g-C?N?在环境治理中的多功能性，也展示了其在实际工程中的可行性。与此同时，光声协同催化技术的引入为解决传统催化技术的局限性提供了新的途径。通过结合光催化和声催化的优势，研究人员能够在更广泛的光谱范围内实现高效的污染物降解，同时提高能量利用效率，推动可持续技术的发展。

最后，文章讨论了当前g-C?N?基催化体系面临的挑战和未来的发展机遇。一方面，材料的性能优化仍然是研究的重点，包括提升可见光吸收能力、增强电荷分离效率以及提高催化活性位点的数量。另一方面，如何实现g-C?N?在实际环境和能源系统中的规模化应用，也是需要解决的关键问题。此外，随着人工智能（AI）和系统集成技术的发展，AI辅助的催化剂设计和系统级整合成为未来研究的重要方向。这些技术不仅能够加速材料的开发进程，还能够提高催化系统的智能化水平，使其更适应复杂多变的环境条件。

综上所述，g-C?N?作为一种具有独特优势的光催化剂，在能源转换和环境治理领域展现出巨大的潜力。通过不断优化其结构和性能，以及探索新的改性方法和应用模式，g-C?N?有望在未来成为推动可持续发展的重要材料。同时，光声协同催化技术的引入也为这一领域带来了新的机遇，为实现更高效、更环保的催化过程提供了理论和技术支持。未来的研究应继续关注材料性能的提升、应用范围的拓展以及技术的集成与创新，以推动g-C?N?基催化体系向更高效、更实用的方向发展。