孟加拉国恒河-布拉马普特拉-梅格纳三角洲沿海岛屿的重金属来源及其对生态和人类健康的潜在风险

《Environmental Chemistry and Ecotoxicology》：Heavy metal sources and associated ecological and human health risks in coastal islands of the Ganges–Brahmaputra–Meghna delta, Bangladesh

本研究对孟加拉湾三角洲南部13个海岸岛的重金属污染进行综合评估，发现镉（Cd）和砷（As）超标显著，其中Cd富集率达18.4倍，As达2.3倍。空间异质性明显，Salimpur、Urir Char和Kutubdia为污染热点。通过PMF和PCA-MLR模型溯源，污染源主要为船拆解（Cr、Cu、Fe等）、农业（As、Cd）及地下水开采，并评估了生态与健康风险，发现Cd主导生态风险，As、Cr、Ni、Cd的累积致癌风险超过美国环保署安全阈值。为制定针对性治理措施提供依据。

　　本研究聚焦于孟加拉国恒河-布拉马普特拉-梅格纳三角洲南部沿海岛屿的重金属污染问题，旨在评估该区域的环境质量并揭示污染源的分布情况。这些岛屿在生态上具有重要价值，但由于自然和人为因素的双重影响，正面临日益严重的重金属污染风险。研究采用电感耦合等离子体质谱（ICP–MS）技术对表面沉积物中的十种重金属（包括砷、镉、铬、铜、铁、锰、镍、铅、锡和锌）进行了系统分析，发现污染程度存在显著的空间异质性，其中Salimpur、Urir Char和Kutubdia等地点的污染尤为突出。这些结果为制定有效的污染防控和管理策略提供了重要的基础数据。

### 研究背景

沿海地区是地球上最动态且生产力最高的生态系统之一。这些区域作为陆地与海洋之间的过渡带，孕育着诸如红树林、珊瑚礁、河口和海草床等生态意义重大的栖息地。沿海地区不仅提供了重要的生态系统服务，如支持渔业、保护海岸线以及作为海洋生物的育幼场所，同时也面临着自然过程和人为活动的双重威胁。随着海平面上升、海岸侵蚀、潮汐作用和沉积物输送等自然现象的加剧，沿海地貌正经历显著的变化。在许多地区，这些自然力量被人类活动如土地开发、城市扩张和基础设施建设所放大，导致严重的地貌变化。孟加拉国尤为脆弱，因为它位于全球最大的三角洲系统之一——恒河-布拉马普特拉-梅格纳三角洲。该国南部的沿海和岛屿区域持续经历侵蚀和沉积模式的变化，例如Hatiya岛在1989年至2009年间据称失去了约65平方公里的土地，而Urir Char在雨季则每年获得约3.4平方公里的新土地。这种动态变化使得这些区域的重金属污染问题更加复杂。

除了自然过程，人为活动也显著加剧了孟加拉国沿海地区的环境退化。Chattogram作为该国的主要港口城市和工业中心，向孟加拉湾排放了大量的未经处理的污水、工业废水和含重金属的废弃物。Sitakunda海岸的拆船厂是另一个著名的海洋污染源，这些拆船活动释放出放射性同位素、油漆残留物、油类和金属废料。此外，主要的河流系统——恒河、布拉马普特拉河、梅格纳河、Teesta河及其支流——将上游地区的污染物，包括印度、尼泊尔和中国的工业区的污染，输送至孟加拉国的沿海沉积物中。这些河流不仅是重金属污染的来源，也是其传播的载体，例如砷、铬、镉、汞和铅等重金属。这些金属的来源包括采矿、工业排放、化肥使用和城市径流。一旦沉积在沿海区域，这些重金属可能会长期滞留，影响环境和生态过程。环境参数的变化，如pH值、盐度和氧化还原条件，可能重新释放这些沉积物中的重金属，使其生物可利用性增强，从而增加潜在危害。

重金属对环境和生态系统的毒性效应已被广泛记录。与有机污染物不同，重金属在环境中相对稳定，并且会随着时间的推移在沉积物和生物体内积累。某些元素如砷、镉、铅和锡即使在低浓度下也具有高度毒性。这些重金属可以通过浮游生物、底栖生物和鱼类进入食物链，进而导致生物放大效应和潜在的人类健康风险。长期暴露于这些污染物已被与多种健康状况相关联，包括神经疾病、肾损伤和致癌效应。例如，镉与骨质损伤和Itai-Itai病有关，而甲基汞则与Minamata病有关，这种疾病以神经损伤为特征。虽然铁、锰、铜和锌是必需的微量元素，但它们在浓度超过生理极限时也会变得有毒。沉积物中的重金属污染还会影响底栖生物多样性、改变微生物过程并破坏营养循环。因此，评估沉积物中的重金属污染是衡量长期污染和生态风险的可靠方法。

尽管沿海沉积物在生态上具有重要价值，且已有越来越多的证据表明重金属污染的加剧，但孟加拉国南部沿海岛屿的综合研究仍然有限。大多数现有研究集中在像Saint Martin's Island和Nijhum Dweep这样的孤立岛屿，通常采用短期采样或狭窄的地理范围。然而，南部沿海地区包含众多大小不一的岛屿，这些岛屿不仅是生态热点，也是旅游目的地和渔业区域。这些岛屿还位于台风、海水入侵和人为干扰的前线，如旅游垃圾、本地农业和无序开发。缺乏全面的重金属污染基线数据，使得设计有效的管理或保护策略变得困难。

为了解决这一知识空白，本研究调查了孟加拉国南部沿海的十三个岛屿上的沉积物中重金属污染情况。使用标准污染指数，研究分析了十种重金属的浓度和分布情况，以确定其污染程度和分布模式。此外，研究还评估了生态影响和人类健康风险，考虑了非致癌性和致癌性风险的不同暴露途径，包括摄入、皮肤接触和吸入。研究应用了受体模型，特别是主成分分析与多元线性回归（PCA–MLR）和正矩阵因子分析（PMF），以追踪这些污染物的来源。这些模型有助于量化来自不同污染源的重金属贡献，如工业排放、农业径流、河流运输和本地人为活动。

尽管之前的研究报告了孟加拉国多个沿海地区的重金属污染情况，但这些研究通常局限于特定区域，并且很少将受体模型与全面的生态和健康风险评估相结合。本研究是首个对恒河-布拉马普特拉-梅格纳三角洲进行综合、多岛屿评估的研究，使用了PMF和PCA–MLR两种受体模型进行交叉验证的污染源归因。通过将特定污染源与量化生态和健康风险相结合，本研究推进了对污染动态的理解，并为孟加拉国沿海地区的管理与政策提供了新的科学依据。

### 研究方法

研究区域位于孟加拉国南部沿海，包括十三个岛屿，这些岛屿处于孟加拉湾的复杂三角洲系统中。该地区受副热带季风气候影响，具有显著的季节性温度、降水和风力变化。受孟加拉湾的影响，海面温度全年在25°C至30°C之间波动。雨季（6月至9月）带来大量降雨，年降水量平均在2000至3000毫米之间。该地区的风速通常在0.1至0.5米/秒之间，主要受季风系统驱动。从地质学角度看，这些岛屿主要由近代冲积物组成，包括黏土、粉砂和砂质沉积物。沿海地貌是动态变化的，受到潮汐作用、波浪能量和沉积物输运的持续影响。

研究团队在2024年1月，即旱季期间，从十三个采样点采集了表层沉积物样本（深度为0至5厘米），以减少季风影响带来的短期变化，并确保采样点之间的可比性。这一时期代表了稳定的水动力条件和较低的淡水输入，为评估岛屿间的差异提供了合适的基线。在每个采样点，采集了三个子样本并组合成复合样本。使用Ekman拖网，一种用于软底沉积物采样的标准工具，采集了大约500克的沉积物。这些沉积物被密封在防潮的聚乙烯袋中以减少污染和水分流失，并用唯一的标识符进行标记。样品在常温下运输至实验室，遵循确保密封沉积物在运输过程中稳定性的协议。到达实验室后，样品在室温下干燥，为准确的粒径分析和沉积物分类做好准备。粒径分布和沉积物类型是通过结合传统筛分和激光散射技术确定的。

### 污染评估

研究通过一系列标准化指数评估重金属污染、富集程度、污染水平及相关的生态和健康风险。污染因子（Cf）和污染程度（Cd）被用来评估单个重金属的污染水平和整体污染状况。此外，修正的污染程度（mCd）被用来提供更全面的评估，考虑了多种重金属的综合效应。污染负荷指数（PLI）则提供了对整体污染负荷的综合评估。为了量化人为贡献，还使用了富集因子（EF）和地球积累指数（Igeo），从而比较观测到的重金属浓度与自然背景值。使用Taylor和McLennan报告的上大陆地壳（UCC）值作为参考背景浓度，计算EF、Igeo和Cf指数，以识别人为污染并量化污染严重程度。

为了评估生态风险，研究应用了潜在生态风险指数（PERI）和毒性风险指数（TRI）。PERI（也称为Hakanson风险指数）和TRI分别考虑了重金属的毒性和环境行为，提供了对生态威胁的全面视角。由于不同评估方法之间可能存在差异，如Liu等发现Igeo指示中等污染，而PERI揭示了某些季节的显著生态风险，因此需要使用多种评估方法来全面理解污染动态。

人类健康风险评估使用了非致癌性危害指数（HI）和目标致癌风险（TCR）。这些指数考虑了多种暴露途径，包括摄入、皮肤接触和吸入。健康风险参数来源于美国环保署（USEPA）的暴露评估指南。为了更好地反映区域环境条件，研究团队采用了Shen等提供的该地区环境颗粒物（PM）数据。风险评估在RStudio中使用蒙特卡洛模拟进行，以估计暴露参数的不确定性和变异性。此外，详细公式、参数描述和评估框架被汇总在表S3中。

### 污染源分析

研究采用了正矩阵因子分析（PMF）和主成分分析-多元线性回归（PCA–MLR）两种方法，以提高污染源归因的可靠性并进行交叉验证。PMF是一种基于受体的工具，能够追踪污染物的来源，而PCA–MLR可以提供更稳定的估计，特别是在小数据集的情况下。与PMF和非负因子分析（FA-NNC）相比，PCA–MLR不施加非负性约束，提供了互补的见解。结合这两种方法可以增强污染源识别的稳健性。

在本研究中，首先应用了PCA，以探索沉积物样本和重金属浓度之间的关联。因子载荷表示每个变量对提取成分的贡献，有助于区分聚类模式。研究采用Varimax旋转，使用了分析的重金属浓度。Kaiser–Meyer–Olkin度量（0.554）和Bartlett球形度检验（χ2=115.572，df=45，p<0.001）确认了数据适合进行PCA。根据特征值规则（>1），提取了三个成分，它们共同解释了84.06%的总方差。PC1（54.06%的方差；特征值5.40）对Cr、Cu、Fe、Ni、Pb、Sn和Zn具有强正载荷，表明这些金属有相似的空间分布模式。PC2（17.81%的方差）对Mn和Fe具有强正载荷，贡献了17.81%的方差。PC3（12.17%的方差）对Cd和As具有强正载荷，解释了12.17%的方差。这三个成分总结了关键的金属聚类，并突出了不同的地球化学或沉积物相关行为。

为了进一步评估污染源，研究应用了层次聚类分析（HCA），以基于重金属浓度研究采样点的空间聚类。使用Ward方法和欧几里得距离，根据浓度模式对金属和采样点进行了分类。重金属的聚类图（图5a）揭示了三个主要聚类。Cluster I包括Cr、Cu、Zn、Fe、Sn、Ni和Pb，表明这些金属具有相似的空间分布。Cluster II包含Mn，表明其在不同地点具有中等不同的分布。Cluster III包括As和Cd，这些金属表现出独特的分布特征。采样点的聚类图（图5b）识别了四个主要空间聚类。Cluster I包括S12（Salimpur）和S13（Kutubdia岛），这些地点显示了高浓度的Cu、Cr、Fe、Pb和Zn，可能与大型河流输入有关。Cluster II包括S10（Bhasan Char）、S7（Nijhum Dwip）和S8（Hatiya）——这三个岛屿位于Padma、Brahmaputra和Meghna河流的交汇处，表明其可能受到大尺度河流输入的影响。Cluster III被细分为两个子聚类：Subcluster IIIa包括S6（Kalir Char）和S9（Urir Char），这些地点的Cd浓度较高，可能与局部人为富集有关；Subcluster IIIb包括S1（Dublar Char）、S2（Dimer Char）、S3（Kuakata）、S4（Char Kasem）、S5（Dhal Char）和S11（Sandwip），这些地点显示出相对温和且混合的金属浓度模式。这些空间聚类突出了沿海带污染水平的异质性，并为后续的污染源归因提供了基础。

### 污染评估结果

研究发现，重金属污染在这些岛屿中呈现出显著的空间异质性。Cd的污染因子（Cf）值特别高，从S1的7.34到S9的52.24，表明在这些地点存在严重的污染。类似的结果在其他沿海地区也有所报道，Choudhury等、Siddique等和Sarker等都报告了高Cd污染因子值。As也表现出较高的Cf值，其浓度在S4（Char Kasem）和S10（Bhasan Char）分别达到4.02和6.32，表明局部富集。相比之下，Cu、Cr、Mn、Zn、Fe、Ni、Sn和Pb在各采样点的Cf值较低，表明污染程度相对温和。这些差异表明污染可能受到人为活动，如工业排放或径流，以及自然地球化学过程的双重影响。

污染程度（Cd）反映了每个采样点所有测量重金属的累积影响，揭示了污染水平的广泛范围。S6（52.03）和S9（65.19）记录了较高的Cd值，表明这些地点的污染程度较高。其他地点如S3（38.24）、S8（31.70）、S11（31.55）和S12（32.05）也表现出较高的污染程度，表明这些区域的污染问题较为严重。相比之下，S1（17.63）、S2（18.60）和S5（19.76）的Cd值相对较低，但仍然显示出显著的污染程度。这些结果强调了该地区重金属污染的广泛性。

修正的污染程度（mCd）提供了一个标准化指数，以评估各采样点污染程度的相对强度。S3、S4、S7、S8、S10、S11和S12等地点的mCd值中等，表明这些地点的污染程度一致但值得关注。S6（5.20）和S9（6.52）的mCd值较高，表明这些地点的污染程度更为严重。相比之下，S1（1.76）、S2（1.86）和S5（1.98）的mCd值较低，表明这些地点的污染程度相对较轻。该指数通过考虑涉及的重金属数量，补充了Cd的结果，并有助于优先考虑需要重点环境管理和修复的地区。

### 污染源分析

研究通过富集因子（EF）来识别污染物是否来源于自然风化或人为输入。铁被选为参考元素，因为其背景浓度相对稳定。结果表明，该地区重金属富集程度较高，EF值大于1.5，表明人为贡献显著。其中，Cd表现出最高的富集，平均EF值为17.29，属于严重富集（EF：10–25）。特别地，S6和S9的Cd富集程度非常高，表明这些地点受到集中污染源的影响。其他重金属如Cr、Cu、Fe、Ni、Pb、Sn和Zn的EF值在1到2之间，表明其富集程度较低。这些差异表明污染可能受到人为活动，如工业排放或径流，以及自然地球化学过程的双重影响。

### 研究结论

本研究首次对孟加拉国南部沿海地区的重金属污染进行了综合、多岛屿评估。分析了十种重金属，发现污染程度存在显著的空间差异。其中，Salimpur（Cr、Cu、Fe、Ni和Zn）、Kutubdia岛（Pb和Sn）、Bhasan Char（As）、Urir Char（Cd）和Hatiya（Mn）的重金属浓度最高。在分析的重金属中，镉的富集程度最高，其次是砷，这反映了强烈的人为影响。多个污染指数（Cf、Cd、mCd、EF、Igeo和PLI）一致表明污染程度在Salimpur（S12）、Urir Char（S9）和Kutubdia（S13）等地点较为严重。

潜在生态风险指数（PERI）确定了镉是生态威胁的主要来源，而毒性风险指数（TRI）表明大多数岛屿的总体毒性较低至中等。人类健康风险评估显示，摄入是主要的暴露途径，铬、镍、镉和砷的累积致癌风险超过了USEPA的安全阈值，表明沿海人口长期健康风险较高。通过结合PMF和PCA–MLR，本研究实现了污染源的交叉验证，区分了拆船活动、农业输入和地球化学过程的相对贡献。这种方法提高了污染源归因的可靠性，相较于以往单一模型的应用更为全面。

### 研究意义与建议

本研究不仅建立了该地区重金属污染的综合空间基线，还通过将量化污染源贡献与具体的生态和健康风险联系起来，扩展了对多沿海系统的科学理解。研究结果强调了严格监管工业排放、负责任的拆船活动以及减少农业化学品依赖的重要性。特别是对Bhasan Char的长期监测尤为关键，以评估潜在的砷富集及其对罗兴亚难民群体和相邻海洋生态系统的影响。持续的监测和管理对于追踪污染趋势并评估未来缓解策略的有效性至关重要。此外，研究团队建议采取社区主导的生物监测计划，以提供生态风险的早期预警，并确保利益相关者在污染管理中的参与。同时，将重金属控制措施纳入更广泛的沿海地区管理和气候适应策略中，并投资于成本效益高的修复方法，如植物修复，对于恢复生态系统健康和保障人类福祉具有重要意义。

### 研究局限性

本研究使用了空间数据来调查沿海和海洋环境中的污染情况。一个主要的局限性是缺乏长期数据以全面理解污染趋势。未来的研究可以采用生物监测方法，以获得更准确和详细的孟加拉国沿海地区污染模式信息。此外，本研究的某些结论可能受到背景值、毒效应系数和回归假设的变化影响，因此建议未来研究采用敏感性框架，如?ncü等提出的方法，以进一步评估这些变化对污染源归因稳定性的影响。

综上所述，本研究为孟加拉国南部沿海岛屿的重金属污染问题提供了重要的科学依据，强调了对工业排放、拆船活动和农业化学品使用的严格监管的必要性。这些发现不仅有助于理解污染动态，还为未来的环境管理与政策制定提供了新的科学基础。