通过结合瞬态光谱和稳态光谱技术全面理解一氧化碳（CO）气体传感：对SnO2及负载金（Gold-Loaded SnO2）材料的机理研究

《The Journal of Physical Chemistry C》：Comprehensive Understanding of CO Gas Sensing by Combining Transient and Steady-State Spectroscopies: A Mechanistic Study on SnO2 and Gold-Loaded SnO2

本研究通过结合调制激发红外光谱与稳态紫外-可见、红外光谱，揭示了SnO?和Au/SnO?传感器在CO气体检测中的分子机制。发现表面晶格氧和羟基是CO氧化反应的活性位点，并首次光谱证实金纳米颗粒直接吸附活化CO形成CO-Au??物种。研究指出碳酸相关物种通过抑制表面再氧化显著影响传感器响应和可逆性，表明传统稳态方法无法完整揭示复杂负载金属氧化物传感机制，需结合瞬态光谱方法。

　　

尽管化学电阻气体传感器被广泛使用，但其背后的传感机制在分子层面上往往理解不足。本研究通过结合调制激发红外光谱与稳态光谱（紫外-可见光、红外光谱）技术，对SnO₂和Au/SnO₂在检测一氧化碳（CO）气体时的传感机制提供了重要的新见解。我们发现，表面晶格氧位点和羟基是一氧化碳氧化反应中的活性位点，这些反应直接导致了传感器的响应。将表面氧物种的特征光谱信号随时间的变化与直流电阻的变化进行关联分析后，发现传感器的响应和可逆性无法仅用单纯的还原-氧化机制来解释；还需要考虑碳酸盐相关物种的作用，因为这些物种仅在初始氧化反应之后形成，并通过阻碍表面再氧化和重构过程显著影响传感器的总响应和可逆性。研究还获得了金纳米颗粒上CO吸附和激活的直接光谱证据，涉及多种CO–Auⁿ⁺物种。我们的结果为负载型金属氧化物气体传感器的传感机制提供了宝贵的新认识，这种机制通常比基于稳态方法所假设的要复杂得多。正如本研究所示，某些传感机制的关键方面只有通过应用瞬态光谱方法才能得以揭示。