在聚合物熔体的粗粒度分子动力学模拟中预测人工加速度

《Journal of Chemical Theory and Computation》：Predicting the Artificial Acceleration in Coarse-Grained Molecular Dynamics Simulation of Polymer Melts

提出聚合物熔体中流动性加速因子的预测模型，通过全原子模拟与迭代玻尔兹曼反演粗粒化建模，确定关键参数并构建函数形式模型，经温度修正后平均绝对误差为5.6。

　　

本文提出了一种用于预测聚合物熔体系统中迁移率加速因子的模型。该加速因子定义为粗粒化（CG）扩散系数与全原子（AA）扩散系数的比值。为此，选取了几种聚合物在450 K下进行AA模拟，随后通过迭代玻尔兹曼反演（IBI）方法进行粗粒化处理，并进一步进行CG模拟以计算AA和CG扩散系数。在确定影响迁移率加速因子的关键参数后，基于这些有效参数提出了一个预测加速因子的函数表达式。接着通过拟合程序确定与模型相关的未知常数。作为下一步，将开发的模型应用于预测不同温度下各种系统的迁移率加速因子，这表明需要将温度作为额外的影响因素纳入模型中。受阿伦尼乌斯方程的启发，对预测模型进行了修订，使其能够考虑温度因素，从而实现预测不同温度下聚合物熔体中迁移率加速因子的能力。最终模型通过三个参数（表征单体局部环境的参数和温度）来预测粗粒化系统中的迁移率增加情况。该模型的平均绝对偏差为5.6%，证明了其可靠性和预测能力。