C3H6在不同温度下对Cu-SSZ-16催化剂抑制和促进NH3–SCR性能的双重影响

《Environmental Science & Technology》：Dual Effects of C3H6 in Suppressing and Promoting NH3–SCR Performance over Cu-SSZ-16 Catalyst at Different Temperatures

未燃烧烃类（HCs）尤其是丙烷对Cu基小孔沸石催化剂的NH3-SCR脱硝性能有显著影响。研究表明丙烷在低温（<225℃）通过竞争吸附NH3和NOx导致活性下降，在中温（225-400℃）发生氨氧化生成HCN中间体，而高温（>400℃）时丙烷通过抑制氨氧化和释放补充NH3实现协同催化，但HCN生成仍存在环境风险。

　　

未燃烧的碳氢化合物（HCs），尤其是像丙烯（C₃H₆）这样的轻质HCs，对基于铜的小孔沸石在氨选择性催化还原（NH₃-SCR）过程中的性能有显著影响，这种反应用于控制柴油车排放的氮氧化物（NO_x）。在此过程中，会生成高毒性的氢氰酸（HCN），对环境和人类健康构成严重威胁。本研究系统地探讨了C₃H₆对Cu-SSZ-16催化剂毒化作用的温度依赖性以及HCN的生成途径。研究发现，C₃H₆对SCR活性具有双重影响：首先，在低温（<225 °C）下，C₃H₆与NH₃及NO_x在活性位点上的竞争性吸附会导致催化活性下降；其次，在中温范围（225–400 °C）内，C₃H₆会发生氨氧化反应，使得NH₃无法参与NO_x的还原；最后，C₃H₆对NO_x的选择性催化还原作用、?NCO水解释放的补充NH₃，以及C₃H₆对氨氧化反应的抑制作用，共同促进了高温（>400 °C）下的SCR活性。