在对苯二胺生产尾气中，Fe-Beta催化剂同时减少一氧化二氮和多种污染物的协同机制

《Environmental Science: Nano》：Synergistic mechanism for simultaneous abatement of nitrous oxide and multi-pollutants over Fe-Beta catalysts in p-phenylenediamine production tail gas

本研究针对对苯二胺生产尾气中高排放的N?O协同催化净化问题，开发1%Fe-Beta催化剂在NH?+CH?OH+O?体系中实现N?O完全转化（400℃）。机制研究表明NH?促进N-O键断裂形成Z-ONN物种，CH?OH引导N-N键断裂生成关键中间体HCONH?，二者协同降低反应能垒。DFT计算证实Fe-O-Fe双核位点为活性中心，该催化剂为工业尾气多污染物协同治理提供了新策略。

　　

在p-苯二胺的生产过程中，会释放大量的温室气体N?O，但目前对此现象的关注还不够多。本研究通过开发一种协同催化系统，旨在同时净化尾气中的N?O及其共污染物（NO、CH?OH、H?），从而解决这一重要但被忽视的问题。在经过过渡金属（Fe、Cu、Co）改性的沸石中，1%Fe-Beta表现出优异的污染物去除性能，在400°C、NH? + CH?OH + O?的反应条件下实现了N?O的完全转化。机理研究（TPSR、原位FTIR、TPD和DFT分析）表明，在NH? + N?O + O?的反应气氛中，N?O在Fe-Beta表面上被活化为NN–O–Z结构；然而，CH?OH的引入改变了主要的裂解路径，从N–O键转变为N–N键，从而形成了Z–ONN物种。–NNO结构中的氮原子随后与CH?OH结合生成甲酰胺中间体（HCONH?），这一中间体在增强N?O的去除效果中起着关键作用。此外，NH?的存在为甲酰胺中间体的形成提供了一条能量更低的途径，促进了N?O中N–O键的断裂。这种协同机制提高了N?O在低温条件下的转化效率。DFT计算进一步证实，NH?的存在降低了反应过程中的能量障碍，其中Z?[Fe–O–Fe]双核位点是N?O吸附和活化的主要场所。本研究阐明了在复杂反应条件下N?O的双重活化途径和协同机制，为工业废气中多种污染物的协同控制提供了新的策略和理论基础。1%Fe-Beta所展现出的高效性能凸显了其在实际温室气体减排方面的潜力，将基础催化理论与环境工程应用相结合。