基于铁-钼的氮化物与纳米棒异质结构结合，作为多功能电催化剂，用于在高电流密度下辅助尿素氧化的水电解过程

《Journal of Colloid and Interface Science》：Iron?molybdenum-based nitrides with nanorod heterostructure as multifunctional electrocatalysts for urea oxidation assisted water electrolysis at high current density

Fe3N-MoN异质结构电催化剂在双电极系统中实现OER/HER/UOR三功能高效催化，水热-氮化法合成花状纳米结构，表面重构优化电子结构，工作电压低至1.33V，稳定性达48小时。

　　近年来，随着全球对清洁能源和环境可持续性的关注不断加深，电化学水分解技术作为绿色氢气生产的一种重要方式，受到了广泛关注。氢气作为一种清洁燃料，具有极高的能量密度和零排放特性，使其成为替代传统化石燃料的理想选择。然而，电化学水分解过程中，氢气和氧气的生成反应（HER 和 OER）往往需要较高的过电位，这不仅增加了能耗，还限制了该技术的广泛应用。特别是在 OER 方面，由于其动力学缓慢，导致整个水分解系统的能量转换效率受到显著影响。

为了应对这一挑战，研究者们致力于开发高效、稳定的电催化剂，以降低反应所需的过电位。在这一背景下，尿素氧化反应（UOR）作为一种替代性阳极反应，展现出巨大的潜力。UOR 不仅具有较低的热力学电位（约 0.37 V），从而实现能源节约，还能够有效净化含氮废水，同时具备经济性，因为尿素是一种成本低廉、稳定性高且易于储存和运输的副产品。因此，将 UOR 与 HER 和 OER 结合，开发一种能够同时催化三种反应的多功能电催化剂，成为实现可持续氢气生产和废水处理的有力手段。

然而，实现这一目标的关键在于如何设计一种既能催化 OER 和 UOR，又能有效促进 HER 的催化剂。目前，高效的催化剂多基于贵金属（如 Pt、Pd、IrO? 和 RuO?），但这些材料的高成本和稀缺性严重阻碍了其商业化应用。因此，研究者们开始探索使用过渡金属化合物作为替代材料，包括氧化物、氮化物、磷化物和硫化物等。其中，过渡金属氮化物因其独特的电子结构、优异的耐腐蚀性和良好的机械稳定性，被认为是极具潜力的候选材料。

尽管如此，单功能材料在实现高效、多功能电催化剂方面仍存在显著局限。例如，铁基氮化物在 OER 和 UOR 方面表现出优异的催化活性，但其 HER 性能却相对不足；相反，钼基氮化物虽然在 HER 方面具有较高的催化效率，但在 OER 和 UOR 方面则表现较弱。这种性能上的不平衡使得单一材料难以满足多反应催化的需求。因此，构建一种能够有效协同催化 HER、OER 和 UOR 的异质结构催化剂，成为当前研究的重点。

本研究通过构建一种花状的 Fe?N-MoN 异质结构电催化剂，解决了这一问题。该催化剂通过一种可扩展的水热-氮化法在镍泡沫（NF）上合成。合成过程分为两个步骤：首先，在水热条件下，利用 Fe2? 和 (MoO?)2? 作为金属源，原位生长 FeMoO? 前驱体；随后，在氮气氛围下，通过热氮化反应，将前驱体转化为 Fe?N-MoN 异质结构。这种异质结构不仅提供了丰富的活性位点，还通过电子结构优化和表面重构，显著提升了催化活性。

实验结果表明，该催化剂在 OER、HER 和 UOR 方面均表现出卓越的性能。在高电流密度（1000 mA cm?2）下，OER 的过电位仅为 374 mV，HER 的过电位为 445 mV，而 UOR 的起始电位为 1.49 V。在双电极系统中，该催化剂仅需 1.54 V 即可实现水的电解，而在尿素辅助电解系统中，所需电压进一步降低至 1.33 V。这些数据表明，Fe?N-MoN 异质结构催化剂在实现高效、低能耗的氢气生产与废水处理方面具有显著优势。

为了进一步验证催化剂的性能，本研究采用多种表征手段，包括 X 射线光电子能谱（XPS）、X 射线衍射（XRD）和高分辨透射电子显微镜（HRTEM）。这些技术揭示了催化剂的电子结构优化和表面重构现象，表明异质结构的形成能够有效调节界面原子的电子分布，从而提升催化活性并优化中间体的吸附能。此外，催化剂在 500 mA cm?2 电流密度下表现出优异的稳定性，持续运行超过 48 小时，这为其实现工业级应用提供了重要保障。

本研究的创新点在于异质结构的构建，通过精确的界面工程，实现了 Fe?N 和 MoN 域之间的协同作用。这种协同作用不仅优化了电子结构，还促进了快速的电荷转移，从而提升了整体的催化性能。通过这一设计策略，研究者们成功开发了一种新型的多功能电催化剂，为实现能源高效利用和环境友好处理提供了新的思路。

在材料合成过程中，研究人员采用了多种化学试剂，包括 (NH?)?Mo?O??·4H?O、FeCl?·4H?O、KOH、HCl、乙醇、尿素、镍泡沫（NF）、RuO?、Pt/C 和去离子水（DI）。这些试剂在催化剂的制备过程中起到了关键作用，为异质结构的形成提供了必要的化学基础。通过合理的配方和工艺优化，研究人员成功实现了 Fe?N-MoN 异质结构的可控合成。

此外，本研究还采用了先进的表征技术，对催化剂的结构和性能进行了深入分析。这些技术不仅帮助研究人员确认了催化剂的组成和结构，还揭示了其催化机制。通过这些分析，研究人员能够更好地理解催化剂在不同反应条件下的行为，从而进一步优化其性能。这些研究成果为后续的催化剂设计和应用提供了重要的理论支持和实践指导。

本研究的结论表明，通过构建花状的 Fe?N-MoN 异质结构电催化剂，研究人员成功开发了一种具有高性能和多功能性的材料，能够在高电流密度下稳定运行，并实现 OER、HER 和 UOR 的高效催化。这种异质结构的创新设计不仅提升了催化剂的性能，还为实现清洁氢气生产和含氮废水处理提供了新的解决方案。未来，随着该技术的进一步优化和推广，有望在能源和环境领域发挥更大的作用。

本研究的成果不仅对学术界具有重要意义，也为工业界提供了实际应用的可能性。通过合理的设计和合成策略，研究人员成功实现了高效、低能耗的电催化剂，为实现可持续的能源和环境解决方案奠定了基础。此外，该研究还展示了异质结构工程在开发高性能、多功能电催化剂中的潜力，为未来的研究提供了新的方向。

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最后，本研究得到了山西省基础研究项目的资助（编号 202203021222200）以及中国国家留学基金委员会的支持。这些资助为研究的顺利进行提供了重要保障，使研究人员能够专注于材料的开发和性能优化。通过这些支持，本研究在推动清洁能源和环境可持续性方面迈出了坚实的一步。