将ZIF衍生的双金属LDHs固定在MXene上，以实现高效过一硫酸盐活化，从而增强阿特拉津的降解效果

《Separation and Purification Technology》：Anchored of ZIF-derived bimetallic LDHs on MXene for highly efficient peroxymonosulfate activation for enhanced atrazine degradation

本研究整合电化学过氧化氢（H2O2）生成与UVC辐照技术，提出一种高效低能耗的分布式水处理方案。通过BDD和Ti/IrO2阳极与气扩散电极（GDE）阴极的耦合系统，发现BDD电极在过氧化氢积累效率（42.8%矿化率）和反应活性方面更具优势，其产生的羟基自由基（•OH）贡献度达67%，硫酸根自由基（SO4•?）占16%。系统在pH未调节及无催化剂添加下运行，能耗低至3.8 kWh/m3，适用于实际环境中的双酚A（BPA）降解，并证实氯离子增强去除效果，而碳酸氢盐和有机物基质则抑制降解。实验验证了系统在多次循环中的稳定性，为绿色水处理技术提供新思路。

　　这项研究探讨了将电化学氢过氧化物（H?O?）生成与UVC辐射结合，作为一种可持续的策略，用于分散式水处理。研究的核心目标是评估这种技术在去除双酚A（BPA）方面的有效性，并分析其在实际水环境中的应用潜力。BPA是一种广泛存在的内分泌干扰物，因其对生物体的潜在危害而备受关注。尽管在一些国家已经禁止或限制其使用，但BPA仍然在河流、饮用水和地下水等环境中被检测到，表明其作为新兴污染物的持久性和难以完全消除的特性。

研究采用了一种现场生成H?O?的方法，通过气体扩散电极（GDE）与钛/铱氧化物（Ti/IrO?）或掺杂硼的金刚石（BDD）阳极结合，实现H?O?的高效生产。这种电化学方法相比传统的H?O?生成方式具有显著的优势，特别是在能耗和操作便利性方面。Ti/IrO?阳极能够以较低的起始电位促进水的氧化反应，从而减少能量消耗，并提高H?O?的积累效率。而BDD阳极则展现出更强的氧化能力，其在BPA降解中的表现优于Ti/IrO?阳极。实验结果表明，BDD阳极系统在BPA去除方面达到了完全降解的效果，并实现了高达42.8%的矿化率。这一性能的提升主要归因于BDD阳极能够产生更多的活性自由基，如羟基自由基（•OH）和硫酸根自由基（SO?•?），这些自由基在BPA的分解过程中起到了关键作用。

为了进一步验证自由基的生成及其在BPA降解中的作用，研究团队进行了自由基清除实验。实验结果表明，羟基自由基对BPA的去除贡献约为67%，而硫酸根自由基的贡献约为16%。这些数据不仅支持了自由基在BPA降解中的主导地位，还为优化电化学与光催化协同作用提供了理论依据。此外，电子自旋共振（EPR）实验为自由基的形成提供了直接的实验证据，进一步增强了研究结果的可信度。

在实际应用中，BPA的浓度往往处于环境相关范围内，即低于1.0毫克/升。研究发现，即使在这样的低浓度条件下，该电化学与UVC协同系统仍然能够有效去除BPA。其能耗仅为3.8千瓦时/立方米，远低于传统电化学氧化（EO）方法的能耗水平。这一结果表明，该系统不仅在效率上具有优势，而且在经济性方面也表现出良好的潜力，尤其是在资源有限的分散式水处理场景中。

为了全面评估该系统的性能，研究还考察了水体中其他成分对BPA去除过程的影响。实验结果显示，氯离子能够通过促进活性氯物种的形成，从而增强BPA的去除效果。然而，碳酸氢盐和天然有机物质则会对BPA的降解产生抑制作用，主要是通过自由基的清除和光的屏蔽效应。这表明，在实际应用中，水体的组成可能会对系统的处理效果产生显著影响，因此在设计和优化系统时，需要充分考虑这些因素。

研究还对电化学与UVC协同系统的稳定性进行了测试。通过使用含BPA的自来水进行多次处理循环，结果表明该系统在长期运行中保持了良好的处理能力。这一发现为该技术在实际水处理中的应用提供了重要支持，尤其是在不需要复杂预处理和调节的分散式系统中。系统的稳定性和可重复性使其在各种水环境中具有广泛的应用前景。

此外，研究团队还探讨了该系统的模块化和适应性。随着全球水资源危机的加剧，以及联合国可持续发展目标（SDG 6）对清洁水和卫生设施的追求，开发高效、灵活且经济的水处理技术变得尤为重要。传统的电化学氧化方法通常需要特定的酸性条件（如pH 3.0），并且需要额外的铁基催化剂，这增加了化学试剂的使用和操作的复杂性。相比之下，结合UVC辐射的电化学H?O?生成系统无需额外的酸碱调节和催化剂添加，从而降低了运行成本并提高了操作的灵活性。这一特性使其在分散式水处理中具有显著优势，特别是在偏远地区或资源有限的环境中。

从环境和经济的角度来看，该系统不仅减少了对额外化学试剂的需求，还避免了运输和储存高浓度H?O?的潜在风险。这些优势使得该技术在实际应用中更具可行性，尤其是在需要长期运行且资源有限的场景中。同时，系统的模块化设计也为其在不同规模和应用场景中的推广提供了可能。例如，在小型社区或家庭用水处理中，该系统可以作为独立的处理单元，而无需依赖复杂的基础设施或专业的操作人员。

研究还指出，该系统的成功运行依赖于对电化学反应条件的精确控制，以及对UVC辐射强度的合理调节。在实验中，研究人员通过优化电流密度、反应时间和水体组成，确保了系统的高效运行。同时，他们还对系统的能量效率进行了深入分析，发现该系统在保持高去除率的同时，能够有效降低能耗，这对于推动绿色化学和可持续水处理技术的发展具有重要意义。

从技术层面来看，该系统的核心在于电化学H?O?的现场生成与UVC辐射的协同作用。电化学反应通过阳极材料的催化作用，将水分子氧化为H?O?，而UVC辐射则能够进一步激活H?O?，使其分解为更具反应活性的羟基自由基。这种协同效应不仅提高了BPA的去除效率，还拓宽了系统的适用范围，使其能够处理多种类型的有机污染物。

研究还揭示了BPA的降解路径。实验过程中，研究人员通过监测中间产物和短链羧酸的变化，确定了BPA在该系统中的降解过程。BPA首先被氧化为羟基化中间产物，随后进一步分解为短链羧酸，如草酸和乙酸。这些中间产物的生成和转化过程对于理解整个降解机制至关重要，同时也为后续的优化提供了方向。例如，通过调整反应条件，可以进一步减少草酸和乙酸等副产物的残留，从而提高系统的矿化率。

值得注意的是，尽管该系统在去除BPA方面表现出色，但其处理效果仍受到水体中其他成分的影响。例如，氯离子能够增强系统的氧化能力，而碳酸氢盐和天然有机物质则可能抑制BPA的降解。因此，在实际应用中，可能需要对水体成分进行一定的预处理或调节，以确保系统的最佳性能。然而，这种调节并不需要复杂的步骤，而是可以通过简单的物理或化学方法实现，从而保持系统的简便性和经济性。

此外，研究还强调了该系统在绿色化学原则下的应用价值。绿色化学旨在减少对环境的负面影响，通过使用可再生资源、减少废物产生和提高资源利用率来实现可持续发展目标。该系统通过现场生成H?O?，避免了对高浓度化学试剂的依赖，同时利用UVC辐射作为能量来源，减少了对额外能源的需求。这种结合不仅降低了化学试剂的使用量，还减少了处理过程中产生的废物，从而符合绿色化学的核心理念。

从社会和环境的角度来看，该系统的推广和应用将对解决全球水污染问题产生深远影响。BPA作为一种常见的内分泌干扰物，其在水体中的残留可能对生态系统和人类健康造成威胁。通过开发高效且可持续的水处理技术，可以有效减少BPA的排放，保护水资源的安全。特别是在发展中国家或资源匮乏的地区，这种技术的低能耗和无需复杂预处理的特性，使其成为一种理想的解决方案。

综上所述，这项研究展示了一种结合电化学和光催化技术的新型水处理方法，该方法在去除BPA方面表现出卓越的性能，同时具备较低的能耗和操作灵活性。BDD/GDE/UVC系统的成功应用不仅为分散式水处理提供了新的思路，也为未来的水污染治理技术发展奠定了基础。通过进一步优化阳极材料、反应条件和系统设计，该技术有望在更广泛的水处理场景中得到应用，为实现可持续发展目标提供有力支持。