一种基于氧化钐纳米粒子改性的还原氧化石墨烯的多巴胺检测新电化学传感器

《ACS Omega》：A New Electrochemical Sensor for Dopamine Detection Based on Reduced Graphene Oxide Modified with Samarium Oxide Nanoparticles

电化学传感器 rGO/SmO3纳米复合材料 多巴胺检测 高灵敏度 0.030 μmol/L 水热法 方波伏安法 临床诊断选择性和稳定性 超导电子转移 人体血清应用 铽氧化物增强催化

　　本研究开发了一种基于还原氧化石墨烯（rGO）并修饰以钐氧化物（Sm?O?）纳米颗粒的新型电化学传感器，用于提高多巴胺（DA）的检测性能。多巴胺是中枢神经系统中重要的神经递质，其浓度变化与多种神经疾病如帕金森病和抑郁症密切相关。然而，在复杂的生物环境中，DA的检测面临诸多挑战，包括其浓度较低以及与其他结构类似物质的干扰。因此，开发一种高灵敏度、高选择性且适用于实际应用的传感器具有重要意义。

研究团队通过可控的水热法合成rGO/Sm?O?复合材料，并利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）和高分辨率TEM（HR-TEM）以及拉曼光谱等技术对材料的形态和结构进行了表征。结果显示，Sm?O?纳米颗粒在rGO基底上均匀分散，形成了具有高结晶度和良好电子传输特性的复合结构。这种结构的优化为后续的电化学性能提升奠定了基础。

在电化学性能测试中，研究团队采用循环伏安法（CV）和方波伏安法（SWV）对rGO和rGO/SmNPs电极进行了评估。方波伏安法在检测DA时表现出最优的响应，其检测范围为0.5至20.0 μmol/L，检测限（LOD）为0.030 μmol/L。与传统材料相比，rGO/SmNPs电极在电子转移速率上提升了10倍，这一显著提升源于其更大的电化学活性面积和Sm?O?本身的优异功能特性。此外，通过测试常见的干扰物质，研究团队确认了该传感器在复杂生物样本中的高选择性，且在合成的人类血清中实现了95.27%至99.39%的回收率，表明其在实际应用中的可靠性。

在电化学行为分析中，研究团队进一步探讨了DA在rGO和rGO/SmNPs电极上的氧化还原过程。结果表明，rGO/SmNPs电极在DA氧化过程中表现出更高的电流响应，这说明其具有更强的电催化活性。通过调整实验参数，如扫描速率、频率和振幅，研究团队优化了方波伏安法的条件，并构建了DA的分析曲线。该曲线显示，DA的浓度与峰值电流之间存在良好的线性关系，且相关系数（R2）达到0.996，证明了该传感器在定量分析中的高精度。

在实际样品检测中，研究团队测试了该传感器在合成人类血清中的表现。通过添加已知浓度的DA并检测其回收率，发现其回收率在95.27%至99.39%之间，标准偏差（RSD）控制在2%以内，表明该传感器在复杂生物介质中具有良好的重复性和抗干扰能力。这一特性使得rGO/SmNPs电极在临床诊断和实时监测神经递质水平方面展现出巨大潜力。

与其他研究中报道的DA检测电极相比，本研究提出的rGO/SmNPs传感器在制备过程和性能表现上均具有优势。它不仅具有较低的检测限，还展现出更高的灵敏度和选择性。此外，该传感器的制备过程相对简单，避免了复杂的电纺丝工艺或长时间的化学合成步骤，这在实际应用中具有重要价值。结合rGO的高导电性和Sm?O?的优异催化性能，该复合材料为电化学传感器的开发提供了一种新的思路，有助于推动神经化学分析领域的技术进步。

在结构和性能分析方面，研究团队还探讨了rGO和rGO/SmNPs材料的表面特性。通过氮气吸附-脱附等温线分析，发现rGO/SmNPs材料具有更广泛的孔径分布，特别是在3至10 nm范围内，这可能与水热合成过程中的结构调控有关。该结果表明，rGO/SmNPs不仅具有更大的表面积，还具备更适宜的孔隙结构，有利于提高电化学反应的效率。

此外，研究团队还利用X射线衍射（XRD）和拉曼光谱对材料的晶体结构和表面缺陷进行了分析。XRD结果表明，Sm?O?纳米颗粒成功结合在rGO基底上，其晶体结构与标准数据相符。拉曼光谱则显示，rGO/SmNPs的D/G峰比值较高，表明其表面存在更多的缺陷，这可能有助于增强电化学活性。同时，该材料在不同激光功率下的拉曼光谱分析表明，其表面特性不受激光强度影响，保证了测试的稳定性。

为了进一步验证rGO/SmNPs传感器的性能，研究团队还进行了重复性和干扰性测试。结果显示，五个rGO/SmNPs电极在相同实验条件下表现出良好的重复性，其标准偏差（RSD）仅为4.23%。在干扰测试中，四种常见的生物干扰物质（如乙酸、尿酸、葡萄糖和肌酐）在浓度为DA的十倍时，其对检测结果的影响低于4%，表明该传感器在复杂生物环境中具有优异的选择性。这些结果不仅验证了rGO/SmNPs作为DA检测电极的可行性，还为其在临床诊断中的应用提供了理论依据。

综上所述，本研究通过将Sm?O?纳米颗粒与rGO结合，成功开发了一种新型电化学传感器，具有更高的灵敏度、选择性和稳定性。该传感器在检测DA时表现出优异的性能，特别是在合成人类血清中的检测能力，表明其在实际生物样本分析中的适用性。此外，该传感器的制备过程相对简单，具有良好的可扩展性和经济性，为未来在临床和环境监测领域的应用奠定了基础。研究结果表明，将稀土氧化物作为电极修饰材料具有广阔的前景，有助于解决神经化学分析中的选择性和灵敏度问题。