追踪陆地与海洋交界区域的威胁：解析中国北部和东部沿海地区土壤-水-沉积物系统中重金属的来源与风险

《Marine Pollution Bulletin》：Tracing threats across the land–marine transition areas: Decoding heavy metal sources and risks in soil-water-sediment systems of northern and eastern coastal China

渤海-黄海海岸区土壤、沉积物及水体中重金属（Cd、Pb）的跨介质迁移与生态风险研究，通过整合GeoBs基线、PMF源解析、SEM跨介质交互模型及XGBoost生态风险预测，揭示Cd和Pb存在显著人为富集（分别56%和37-41%），OM和pH为关键跨介质调节因子，高生态风险区集中于鸭绿江河口，建立多介质协同评估新方法。

　　沿海地区重金属（如镉、铅等）的环境行为和生态风险一直是环境科学研究的重要议题。随着中国沿海地区的快速城市化，工业排放、农业活动和大气沉降等因素正在推动重金属污染的复杂分布模式和污染源的重叠现象。这些污染源不仅存在于单一介质中，如土壤或沉积物，还可能在水体中形成复杂的相互作用，从而对生态系统构成潜在威胁。为了全面理解重金属在不同介质间的迁移行为和生态风险，本研究采用了一种综合性的三介质评估方法，涵盖了土壤、水和沉积物，旨在为沿海生态系统的健康评估和跨境污染管理提供新的工具和思路。

在研究中，研究人员首先对镉和铅的区域背景值进行了评估，以识别这些元素是否受到人为活动的影响。通过对土壤和沉积物中镉和铅的区域背景值进行比较，研究发现这些元素的浓度在部分采样点上明显超过了自然背景水平。这表明，尽管自然过程在沿海环境中起着基础性作用，但人为因素如工业排放、农业施肥和交通运输等正在对重金属的分布产生显著影响。这种污染的复杂性使得传统的单介质污染源识别方法难以全面揭示重金属的来源和迁移路径。

为了更准确地识别污染源，本研究采用了正矩阵因子分解（PMF）方法，这是一种常用于环境数据分析的源解析技术。PMF方法可以将复杂的污染数据分解为不同的源类别，从而帮助研究人员了解不同来源对重金属污染的贡献程度。研究结果表明，土壤和沉积物中的重金属污染主要来源于两种类型：一类是自然来源，如岩石风化和矿物沉积，另一类是人为来源，如农业活动、工业排放和大气沉降。其中，自然来源在土壤和沉积物中分别贡献了50.9%和46.2%的镉和铅，而人为活动则在土壤和沉积物中分别贡献了37–41%。这种污染源的混合性使得重金属污染的治理变得更加复杂，需要综合考虑自然和人为因素的相互作用。

此外，研究还利用同位素分析方法进一步追踪镉和铅的来源。通过分析土壤和沉积物中镉和铅的同位素比值，研究人员发现，土壤中的镉有约56%来自人为活动，而铅的同位素比值（206Pb/207Pb = 1.17 ± 0.013）与工厂和车辆排放的特征相似，这表明铅的污染主要来源于人为活动。这种同位素分析为污染源的识别提供了更加精确的依据，有助于区分自然和人为来源的贡献。

为了更深入地理解重金属在不同介质间的迁移机制，研究还采用了分配系数（Kd）分析。Kd值反映了重金属在不同介质间的迁移能力，即重金属在土壤、沉积物和水体中的分配情况。研究结果表明，镉在土壤和沉积物中的分配系数较高，表明其在环境中的迁移能力较强；而铅的分配系数较低，表明其在沉积物中的吸附能力较强。这种迁移能力的差异可能影响重金属在环境中的分布和生态风险的评估，因此需要综合考虑不同元素的迁移特性。

为了进一步量化重金属在不同介质间的相互作用，本研究采用了结构方程模型（SEM）。SEM是一种能够分析观测变量和潜在变量之间因果关系的统计方法，适用于研究重金属在不同介质间的相互影响。通过SEM分析，研究人员发现，有机质（OM）和pH值是影响重金属在不同介质间迁移和分布的关键因素。这些因素可能通过改变重金属的溶解度、吸附能力和迁移路径，从而影响其在环境中的行为。例如，有机质的增加可能促进重金属的溶解，使其更容易在水体中迁移；而pH值的变化可能影响重金属的化学形态，进而改变其在土壤和沉积物中的分布和生物有效性。

为了提高生态风险评估的准确性，本研究还采用了基于XGBoost算法的生态风险模型。XGBoost是一种强大的机器学习算法，能够处理非线性关系、高维数据集以及变量间的多重共线性问题。与传统的线性模型相比，XGBoost在处理复杂环境数据时表现出更高的预测能力和解释能力。研究结果表明，基于XGBoost的生态风险模型在预测生态风险指数（PERI）方面表现出良好的性能，其R2值达到0.714–0.747，表明该模型能够有效地捕捉重金属污染对生态系统的影响。此外，该模型还能够识别出影响生态风险的关键环境因素，如镉的污染因子、有机质、pH值和分配系数。这些因素的相对重要性为制定针对性的污染控制策略提供了科学依据。

研究发现，高生态风险区域主要集中在鸭绿江河口附近。这一区域由于其特殊的地理位置和强烈的陆海相互作用，使得重金属污染的分布和迁移更加复杂。鸭绿江河口附近的水体、土壤和沉积物之间存在紧密的联系，污染物可能通过潮汐交换、洪水、侵蚀和人为活动等途径在不同介质间迁移。这种复杂的迁移机制可能使得重金属污染的来源更加难以识别，从而增加生态风险评估的难度。因此，研究采用了综合性的方法，将PMF、SEM和XGBoost等技术结合起来，以更全面地理解重金属污染的来源和迁移路径。

本研究的创新之处在于，它不仅采用传统的单介质源解析方法，还引入了跨介质的分析框架，以揭示重金属污染的复杂性。通过建立区域特定的重金属地球化学基线值，研究人员能够更准确地评估重金属的自然背景水平和人为富集程度。这种基线值的建立为后续的污染源解析和生态风险评估提供了重要的参考依据。此外，通过将PMF和SEM相结合，研究人员能够更全面地理解重金属在不同介质间的相互作用，从而为污染控制和环境管理提供科学支持。

在实际应用中，本研究提出了一种新的数据驱动的生态风险评估策略，结合了先进的机器学习方法和多源环境数据。这种方法不仅提高了生态风险评估的准确性，还增强了其解释能力，使得研究人员能够更清楚地了解影响生态风险的关键因素。例如，镉和铅的污染因子、有机质、pH值和分配系数等变量的相对重要性为制定污染控制措施提供了重要的指导。此外，通过分析不同介质间的迁移路径，研究人员能够识别出污染物在环境中的主要传输途径，从而为污染源的控制和管理提供科学依据。

本研究还发现，XGBoost算法在生态风险建模中的应用具有广阔的前景。与传统的生态风险模型相比，XGBoost能够更有效地处理非线性关系和高维数据，从而提高预测的准确性和解释能力。研究结果表明，XGBoost在预测生态风险指数（PERI）方面表现出良好的性能，其R2值达到0.714–0.747，表明该模型能够有效地捕捉重金属污染对生态系统的影响。此外，该模型还能够识别出影响生态风险的关键环境因素，如镉的污染因子、有机质、pH值和分配系数等。这些因素的相对重要性为制定针对性的污染控制策略提供了科学依据。

本研究的另一个重要发现是，不同重金属的污染源和迁移路径存在显著差异。例如，镉的污染主要来源于人为活动，而铅的污染则可能同时受到自然和人为因素的影响。这种差异性可能影响重金属在环境中的分布和生态风险的评估，因此需要针对不同元素的污染特征采取不同的管理措施。此外，研究还发现，重金属的迁移能力与其化学性质密切相关。例如，镉在土壤和沉积物中的分配系数较高，表明其在环境中的迁移能力较强；而铅的分配系数较低，表明其在沉积物中的吸附能力较强。这种迁移能力的差异可能影响重金属在环境中的停留时间和生物有效性，从而影响其对生态系统的潜在影响。

在实际应用中，本研究提出了一种新的数据驱动的生态风险评估策略，结合了先进的机器学习方法和多源环境数据。这种方法不仅提高了生态风险评估的准确性，还增强了其解释能力，使得研究人员能够更清楚地了解影响生态风险的关键因素。例如，镉和铅的污染因子、有机质、pH值和分配系数等变量的相对重要性为制定污染控制措施提供了重要的指导。此外，通过分析不同介质间的迁移路径，研究人员能够识别出污染物在环境中的主要传输途径，从而为污染源的控制和管理提供科学依据。

本研究还发现，不同重金属的污染源和迁移路径存在显著差异。例如，镉的污染主要来源于人为活动，而铅的污染则可能同时受到自然和人为因素的影响。这种差异性可能影响重金属在环境中的分布和生态风险的评估，因此需要针对不同元素的污染特征采取不同的管理措施。此外，研究还发现，重金属的迁移能力与其化学性质密切相关。例如，镉在土壤和沉积物中的分配系数较高，表明其在环境中的移动性较强；而铅的分配系数较低，表明其在沉积物中的吸附能力较强。这种移动性的差异可能影响重金属在环境中的停留时间和生物有效性，从而影响其对生态系统的潜在影响。

本研究的另一个重要贡献是，它为跨境污染管理提供了新的思路。由于沿海地区的环境介质之间存在紧密的联系，污染物可能通过水体、沉积物和土壤之间的相互作用，在不同区域间迁移。这种跨区域的污染迁移使得传统的单区域污染管理方法难以全面应对污染问题。因此，本研究提出了一种综合性的跨介质和跨区域污染管理策略，通过建立区域特定的地球化学基线值和污染源解析模型，研究人员能够更准确地识别污染源和迁移路径，从而为制定跨境污染管理措施提供科学支持。

此外，本研究还强调了多源环境数据在生态风险评估中的重要性。通过整合土壤、水和沉积物的多源数据，研究人员能够更全面地了解重金属污染的来源和分布。这种多源数据的整合不仅提高了生态风险评估的准确性，还增强了其解释能力，使得研究人员能够更清楚地识别影响生态风险的关键因素。例如，镉和铅的污染因子、有机质、pH值和分配系数等变量的相对重要性为制定污染控制措施提供了重要的指导。此外，通过分析不同介质间的迁移路径，研究人员能够识别出污染物在环境中的主要传输途径，从而为污染源的控制和管理提供科学依据。

本研究的结论表明，沿海地区的重金属污染主要来源于自然和人为因素的共同作用。镉和铅的污染因子在土壤和沉积物中均表现出显著的富集，表明这些元素的污染程度较高。此外，PMF和污染区分析表明，镉、铜、铬和镍的污染主要来源于自然和人为因素的混合，而汞的污染则可能与大气沉降和流域径流有关，砷的污染则可能与土壤中的母质有关。这些发现为制定针对性的污染控制措施提供了重要的科学依据。

然而，本研究也存在一定的局限性。首先，研究主要集中在特定的沿海区域，可能无法全面反映整个中国沿海地区的重金属污染状况。其次，研究的数据来源和采样方法可能受到一定的限制，需要进一步扩大样本范围和数据类型，以提高研究的代表性和准确性。此外，研究中采用的XGBoost算法在生态风险建模中的应用仍处于初步阶段，需要进一步优化模型参数和验证模型的可靠性，以提高其在实际应用中的预测能力。

总的来说，本研究通过建立区域特定的重金属地球化学基线值，结合PMF、SEM和XGBoost等先进方法，为沿海地区的重金属污染源识别、迁移路径分析和生态风险评估提供了新的思路和工具。这些方法的综合应用不仅提高了研究的科学性和准确性，还增强了其在实际应用中的解释能力，使得研究人员能够更清楚地了解影响生态风险的关键因素。未来的研究可以进一步扩大样本范围，优化模型参数，并结合更多的环境数据，以提高重金属污染研究的全面性和准确性。