深海冷渗沉积物对甲烷气体迁移的响应：对沉积物微观结构的影响

《Deep Sea Research Part I: Oceanographic Research Papers》：Response of deep-sea cold seep sediments to methane gas migration: Influence on sediment microstructure

本研究通过X射线计算机断层扫描(X-CT)模拟深海冷泉沉积物中甲烷(CH4)迁移过程，分析不同粒径砂体（粗、中、细砂）在差异气体流速下的微结构演变规律，揭示CH4迁移对沉积物孔隙连通性、颗粒排列及海底稳定性的影响机制，为理解冷泉系统生态地质环境演变提供新证据。

　　深海冷泉沉积物中的甲烷（CH?）气体迁移对沉积物微观结构的改变，直接影响着沉积物的稳定性、水合物的积累以及海底的生态与地质环境。近年来，随着对甲烷排放及其对全球气候变化影响的关注日益增加，研究其在冷泉区域的迁移机制变得尤为重要。尽管已知地质活动会引发水合物分解，导致甲烷释放，但甲烷气体在冷泉区迁移过程中如何影响沉积物的微观结构，仍存在诸多未解之谜。因此，本研究通过实验模拟与X射线计算机断层扫描（X-CT）技术相结合，深入探讨了甲烷迁移对沉积物微观结构演变的影响，进一步分析了其对水合物积累及海底生态地质环境的作用。

甲烷是仅次于二氧化碳的第二大温室气体，其在大气中的浓度在2020年已达到约1800 ppb [1]。大量的甲烷进入大气，可能加速全球变暖的进程 [3]。近年来，海底甲烷渗漏因其巨大的温室效应和对海洋生态系统的深远影响而受到广泛关注。甲烷气体在冷泉区域广泛分布，其渗漏行为不仅影响海底沉积物的稳定性，还可能改变其迁移路径，进而影响甲烷在海水和大气中的释放 [6]。甲烷从海水向大气的直接释放，主要通过气泡运输、超饱和和气体交换等机制实现。其中，气泡运输是最有效且直接的释放途径 [7]。在甲烷渗漏活跃的区域，气泡从沉积物中逸出，升至海水中时，部分气泡会溶解并被微生物氧化，但如果气泡上升速度较快、水深较浅或渗漏通量较大，它们则更有可能保持气态并到达海气界面 [8]。一旦气泡到达水面，便会破裂，将其中的甲烷迅速释放到大气中，这一过程绕过了水体的溶解和氧化过程。

高强度的甲烷渗入还可能导致海面水体中溶解甲烷的超饱和浓度 [11]。根据气体交换的双膜理论，溶解气体将沿着浓度梯度从海洋（高浓度）扩散到大气（低浓度） [12]。这一交换速率受到风速（导致湍流）、水温和气体交换速率（活塞速度）等因素的影响 [11]。虽然单位面积的甲烷通量可能低于气泡运输，但在大规模气泡区，它仍然是大气甲烷的重要来源之一。此外，甲烷不仅来源于海底沉积物中的深部气源，还可能来自沉积物中水合物的分解与释放 [8]。同时，地质构造活动也可能促使甲烷从深部向浅部迁移，从而引发冷泉区域的甲烷渗漏。在沉积物渗漏和迁移过程中，甲烷气体不仅会影响沉积物颗粒的分布，还可能改变沉积物的地质环境，间接对海洋生物的栖息地和食物链结构产生深远影响，从而影响海洋生态系统的平衡。

甲烷在沉积物中的迁移是一个复杂的物理过程，涉及多种迁移机制，如气泡生长、迁移和分裂 [14]、[15]。当甲烷在沉积物中形成并上升至海水柱时，其迁移受到沉积物物理性质（如颗粒大小和孔隙结构）的影响 [16]。反过来，甲烷的迁移行为也会影响沉积物的孔隙结构。这些迁移路径之间的相互作用使得甲烷在深海沉积物中的迁移过程更加复杂。因此，尤其是在冷泉区域，甲烷的渗漏和迁移不仅影响全球气候，还与海底沉积物的稳定性及微观结构密切相关。研究深海冷泉沉积物对甲烷迁移行为的响应，对于理解沉积物微观结构变化对甲烷转化及生态地质环境的影响具有重要意义。

在过去的沉积物气体迁移研究中，学者们主要关注宏观层面的结构变化，通常依赖于计算流动动力学（CFD）和流体模拟软件 [25]、[26]、[27]。例如，Li等人 [28] 结合地质模型与COMSOL软件，分析了储层渗透性的演变，结果显示渗透性随着有效应力的增加和应变的减少而提高。Xiong等人 [29] 则采用CFD-DEM耦合模拟方法，从微观角度研究了颗粒形状对Gatty级配土壤灌溉的影响，发现较大的多面体长宽比样本可能形成空隙通道，导致颗粒迁移或流失。由此可见，沉积物的微观结构，作为甲烷渗漏的载体，是影响甲烷迁移的关键因素之一。沉积物的孔隙率、颗粒大小、形态及排列方式决定了甲烷在沉积物中的扩散速率、气泡上升路径等 [16]、[30]、[31]。沉积物的物理性质不仅影响甲烷的迁移过程，还可能对其自身稳定性及结构产生影响 [32]。

为了更精确地观察沉积物孔隙结构，研究者们开发了多种辅助工具 [33]、[34]、[35]。其中，X射线计算机断层扫描（X-CT）是一种高精度的成像技术，能够非破坏性地获取物质的内部结构。X-CT技术具有更高的空间分辨率和三维成像能力，尤其在研究沉积物微观结构时显得尤为重要。近年来，X-CT技术已被广泛应用于沉积物微观结构的分析。例如，Liu等人 [36] 使用X-μCT技术对高分辨率甲烷气泡的形成进行表征，以研究沉积物的机械性能如何影响气泡的生长和运输。Kou等人 [19] 则利用X-CT技术观察水合物形成与分解的动态过程，揭示了其对沉积物结构和固体迁移的影响。Li等人 [37] 使用X-CT技术对沉积物的微观结构进行观察，并结合X-CT扫描与数值建模（如孔隙网络模型，PNM）研究了孔隙率、孔隙分布及连续孔隙通道等参数，从而获得沉积物的三维孔隙结构图像，并进一步分析其孔隙率、颗粒排列和孔隙连通性 [38]。此外，X-CT技术能够揭示传统方法难以观测的微小孔隙结构 [39]，这对于研究沉积物在甲烷迁移过程中的微观结构变化以及揭示沉积物孔隙结构与甲烷迁移之间的关系具有重要意义。

本研究建立了一个先进且高精度的X-CT成像技术测试平台，以模拟真实的渗漏条件，研究深海冷泉沉积物在甲烷迁移过程中的微观结构演变特征。以往的研究多集中于渗漏后沉积物的静态结构描述，而本研究则通过X-CT技术，从微观和宏观两个层面探讨了甲烷渗漏与迁移行为对沉积物孔隙结构的影响。实验中构建了三种不同颗粒大小的沙质沉积物，分别代表典型的沉积物颗粒大小梯度，并设置了三种不同的气体流速率。通过孔隙网络模型分析方法，研究了沉积物在甲烷迁移过程中的孔隙结构变化。这一方法不仅能够提供沉积物孔隙结构的详细信息，还能帮助理解甲烷迁移与沉积物微观结构之间的相互作用。

实验材料方面，本研究使用了高纯度的甲烷气体（99.9%），由广州益气体有限公司提供。作为沉积物的模拟介质，我们采用了石英砂（由上海麦克林公司提供），其颗粒大小经过筛分处理，分别得到粗粒、中粒和细粒三种颗粒直径，对应的实验组命名为QS-1、QS-2和QS-3。QS-1、QS-2和QS-3的颗粒直径分别为710–840 μm、350–420 μm和更小的范围。通过不同颗粒大小的沉积物模拟，我们能够研究甲烷迁移在不同沉积物条件下的表现差异。

在实验过程中，我们利用X-CT技术对沉积物内部结构进行高精度扫描，以获取其孔隙结构的三维图像。为了更好地研究沉积物内部残留气体的变化，我们对实验图像进行了处理，使用Avizo软件提取代表性基本体积（ REV）区域。REV指的是能够有效代表样品宏观物理特性的最小模型单元 [42]。基于之前的研究，本研究采用三维重建数字模型的采样方法 [42]、[43]，以确保数据的准确性和代表性。通过这一方法，我们能够更清晰地观察沉积物在不同气体流速率下的微观结构变化，以及这些变化如何影响甲烷的迁移路径和沉积物的稳定性。

在实验结果中，我们发现甲烷迁移对沉积物内部结构的影响显著。例如，气泡的形成和迁移会导致沉积物颗粒的重新排列和旋转，尤其是在气体流速率较高的情况下，颗粒的相对位置会发生更大的变化。在低气体流速率下，气泡的运动相对稳定，其动能较低，对沉积物颗粒的驱动作用也较弱。同时，我们观察到在细粒沉积物中，由于颗粒之间的空隙较小，甲烷气泡更容易在孔隙中形成，并缓慢上升。而在粗粒沉积物中，由于颗粒之间的空隙较大，甲烷气泡的迁移速度更快。此外，甲烷迁移过程中，细粒沉积物中的微小气泡可能增强甲烷的物质传输和转化过程。

研究还发现，甲烷迁移对沉积物孔隙结构的改变具有一定的规律性。例如，在甲烷迁移过程中，沉积物颗粒的取向分布趋于各向同性，这可能与颗粒之间的相互作用及气体流动路径有关。同时，甲烷迁移的通道选择性在粗粒和中粒沉积物中较高，而细粒沉积物由于孔隙连通性较低，限制了甲烷的迁移。这种现象可能与沉积物的颗粒大小、排列方式及孔隙结构密切相关。通过X-CT技术，我们能够更直观地观察这些变化，并进一步分析其对沉积物稳定性、甲烷转化及海底生态地质环境的影响。

本研究的结论表明，甲烷迁移对沉积物的微观结构具有显著影响，这种影响不仅体现在孔隙结构的改变，还可能影响沉积物颗粒的排列方式和整体稳定性。通过实验模拟与X-CT技术的结合，我们能够从微观和宏观两个层面理解甲烷迁移对沉积物结构的改变，以及这些改变如何影响甲烷的转化过程。研究结果为理解冷泉系统长期演化提供了新的微观证据和机制支持，同时也为探讨沉积物微观结构变化对甲烷转化及生态地质环境的影响提供了新的视角和理论依据。

此外，本研究还强调了甲烷迁移对海底生态系统的潜在影响。甲烷的释放可能改变沉积物的物理性质，进而影响沉积物的稳定性，这可能会对海底生物的生存环境产生影响。例如，甲烷的迁移和释放可能导致沉积物的孔隙结构发生变化，从而影响沉积物中微生物的活动，进而影响碳循环和生态系统的平衡。通过深入研究这些过程，我们能够更好地理解甲烷迁移与生态系统的相互作用，为海洋环境的保护和管理提供科学依据。

综上所述，本研究通过实验模拟与X-CT技术的结合，系统探讨了甲烷迁移对深海冷泉沉积物微观结构的影响。研究结果不仅揭示了甲烷迁移过程中沉积物孔隙结构的变化规律，还为理解甲烷迁移与生态地质环境之间的关系提供了新的视角。这些发现对于进一步研究甲烷在海洋中的迁移机制及其对全球气候变化的影响具有重要意义。同时，研究也表明，沉积物的物理性质在甲烷迁移过程中起着关键作用，不同颗粒大小的沉积物对甲烷的迁移路径和速率具有显著影响。通过深入研究这些因素，我们能够更好地预测和管理甲烷渗漏对海洋环境和全球气候的影响，为海洋科学和地球系统研究提供新的思路和方法。