高分辨率测绘技术将水动力分选作用和沉积物输送过程这两个主要因素从多环芳烃（PAHs）在东海内陆架分布的机制中区分开来

《Environmental Pollution》：High-resolution mapping decouples hydrodynamic sorting and sediment transport as primary drivers of PAH distribution in the East China Sea inner shelf

PAHs分布受水文动力分选和沉积物输运主导，半封闭海湾（如三门湾）为高污染热点（浓度达10047 ng/g），LMW PAHs因高溶解性富集近岸粗粒沉积，HMW PAHs经沿岸流（如浙闽沿海current）吸附细粒泥沙远输至陆架泥区（占比90%）。源解析显示燃烧源占75-92%，仅Xiangshan湾以石油源为主（80.8%）。生态风险评估（TEQ:0.84-2063.60 ng/g）表明细粒泥沙区为高风险区，与贝类污染显著相关。需整合水文动力管理与污染源控制策略应对气候变化挑战。

　　本研究聚焦于中国东海（ECS）内海的多环芳烃（PAHs）分布及其驱动机制，通过分析463个表层沉积物样本，揭示了水动力分选和沉积物输运动态在控制PAHs空间分布和组成模式中的关键作用，挑战了以往以排放为中心的理论框架。研究发现，沉积物中的PAHs表现出极端的空间异质性，浓度范围从19.38到10,047 ng/g。值得注意的是，半封闭海湾（如三门湾）成为污染的显著热点，与相邻的开阔海区相比，这些区域的污染水平明显较高。这种差异主要源于水动力条件和地形特征的共同作用，使得污染物在特定区域富集。

研究进一步指出，在河口-陆架连续体中存在一种新的“同系物分选”现象。低分子量PAHs（LMW，2-3环）由于其对粗粒沉积物的优先沉积作用，在河口附近的近岸区域占据主导地位。而高分子量PAHs（HMW，4-6环）则因对细粒沉积物的更强吸附能力，通过主导的洋流（如浙江-福建沿海流-ZFCC）进行远距离输运，最终在远端的泥质带中显著富集，HMW PAHs可占总PAHs的高达90%。这种分选现象源于分子量相关的吸附能力、输运潜力和降解敏感性差异，形成了类似风化特征的组成梯度，从而干扰了传统的源诊断方法。

研究还发现，源解析结果表明，燃烧源（贡献总PAHs的75-92%）在大多数研究区域占据主导地位，但例外的是象山湾，其石油源占比高达80.8%。这说明不同区域的污染来源存在显著差异，且水动力条件在塑造这些差异中发挥了重要作用。水动力限制和地形瓶颈（如半封闭海湾）显著放大了遗留污染的积累，通过滞留受污染的细粒沉积物，增强了污染物的长期存留。季节性洋流（如季风驱动的流）则有效促进了颗粒结合的HMW PAHs沿陆架的输运过程。

生态风险评估显示，基于计算的苯并[a]芘毒性当量（TEQ）值范围为0.84至2063.60 ng/g，与沉积物粒度特征密切相关。结果显示，细粒沉积物中心（尤其是半封闭海湾）是主要的高风险沉积区。因此，有效的污染缓解策略应当结合水动力控制和沉积物管理，同时实施针对性的源削减措施。

研究区域的地理和水文条件复杂，例如长江口、杭州湾和东海内海，这些地方受到长江径流的强烈影响，每年输入大量陆源物质，包括沉积物和污染物，形成了世界最大的陆架泥区之一。这些沉积物作为亲水性污染物（如PAHs）的理想吸附介质，对污染物的输运和沉积具有重要影响。水动力环境同样复杂，由长江稀释水、潮汐作用以及季风驱动的沿海流（如ZFCC和台湾暖流）主导，这些水文特征深刻调控了悬浮沉积物和污染物的输运与扩散。

研究团队通过集成463个表层沉积物样本，并结合先进的化学计量模型（偏最小二乘回归，PLSR）和水动力过程追踪，探讨了三个关键未知数：（1）区域特定排放源（燃烧源与石油源）如何与水动力分选相互作用，形成从海湾到开放陆架的PAHs组成梯度？（2）沉积物输运动态在建立十年尺度污染遗留中的作用是否超过排放源强度？（3）分子特征与水文-沉积物控制之间的机制联系是否能为沿海系统的可扩展缓解框架提供基础？通过分析，研究揭示了分子尺度的源诊断与宏观尺度的沉积物输运物理之间的联系，为沿海污染治理提供了新的视角。

研究发现，水动力过程在控制PAHs组成分选方面发挥了主要作用，这种分选机制与沉积物输运动态相结合，形成了独特的陆海化学多样性梯度。通过多尺度采样设计，研究揭示了在潮汐沟渠到陆架边缘的广泛范围内，近一半的组成变异源于颗粒选择性输运动态，而非排放源的差异。这些发现对区域污染库存的重新评估提出了要求，强调水动力调控在沿海污染遗留中的关键作用。

在生态风险评估中，研究显示PAHs在沉积物中的生态风险存在显著的空间差异，与区域水动力条件和人类活动密切相关。高TEQ值主要集中在三门湾，同时也出现在其他水动力较弱的海湾，如玉环湾和象山湾。研究还指出，尽管三门湾的PAHs含量高于杭州湾的中心泥质区，但TEQ值却呈现出相反的趋势，这主要归因于水动力分选作用：更具毒性的PAH同系物由于更高的脂溶性，更倾向于吸附在细颗粒上，从而在水动力较弱的区域沉积，导致TEQ值较高。此外，研究还发现，东海内架泥区的PAHs含量显著高于杭州湾的中心泥质区，但TEQ值相近，这表明这两个区域的高毒性同系物组成存在差异。具体而言，东海内架泥区的BaP平均贡献为18.17 ng/g，而DahA平均贡献为4.88 ng/g；相比之下，杭州湾中心泥质区的BaP平均贡献为14.38 ng/g，而DahA贡献显著更高，达16.17 ng/g。这种组成差异与PAHs同系物的脂溶性和区域水动力条件密切相关，进一步说明了近岸细粒沉积物区域作为高风险区的重要性。

研究还强调，远距离迁移可能导致PAHs在远端区域的积累，但其生态风险显著降低。同时，研究发现东海陆架渔业产品的PAHs浓度升高，可能对健康构成致癌风险，且这些风险区域与本研究中基于TEQ的沉积物污染热点高度重合，表明了沉积物-海产品之间的污染物传递路径。

基于本研究的区域特定源解析和水动力驱动沉积机制，提出了针对东海内架PAHs污染的适应性治理框架。政策干预应优先考虑半封闭海湾（如三门湾）的排放热点，实施更严格的排放控制，包括对煤炭依赖产业（如焦化厂和电厂）的技术升级，以及在港口区域实施严格的船舶燃料质量监管，以减少慢性石油输入。对于以石油为主的海湾（如象山湾），应加强锚地的燃油泄漏实时监测，并推动老旧油轮的双层改造，以降低污染源。对于河流主导的系统（如杭州湾），应加强城市径流处理基础设施，以控制颗粒结合的PAHs排放，并通过分区政策限制高排放工业（如石化集群）在生态敏感区域（如舟山群岛的通道）的布局。

此外，主动的遗留风险管理需要整合预测性的沉积物输运模型，以应对气候变化导致的水动力变化（如台风强度增加），并制定适应性的疏浚策略，以清除关键输运路径（如ZFCC走廊）中的PAHs富集细粒沉积物。同时，采用分子持久性指数作为污染物稳定性的监管基准，将有助于制定更科学的治理措施。机构创新应通过跨部门工作组，实现从海湾特定源控制到陆架范围沉积物管理的多层次治理策略。利用δ¹³C-PAH指纹分析进行精细化源追踪，结合人工智能驱动的排放监测以实现实时违规检测，并通过公民科学项目吸引渔民社区参与，将有助于提升治理的透明度和生态影响评估。

综上所述，本研究通过高分辨率的沉积物分析，揭示了水动力分选和沉积物输运动态在控制东海内架PAHs分布和组成模式中的主导作用，挑战了以往以排放为中心的理论框架。研究结果表明，半封闭海湾（如三门湾）由于水交换受限，成为重要的污染滞留区，其污染水平显著高于相邻的开放陆架区域。这种现象为理解沿海污染的复杂过程提供了新的视角，也为制定适应性的治理策略奠定了科学基础。未来的研究应进一步量化气候变化对沉积物再悬浮-沉积循环的影响，并优化追踪技术（如δ¹³C-PAH指纹分析）以更准确地解析复杂基质中的污染物来源。这些发现为应对日益加剧的人类活动和气候变化压力下的沿海污染治理提供了科学依据和可行路径。