利用低配位的Ru1–O3基团,实现了从二氧化碳(CO2)和一氧化氮(NO)选择性合成尿素的过程

《Chemical Communications》:Selective urea electrosynthesis from CO2 and NO enabled on low-coordinated Ru1–O3 motifs

【字体: 时间:2025年11月19日 来源:Chemical Communications 4.2

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  基于Ru单原子修饰无定形ZnO的CO?和NO电化学尿素合成研究,产率达54.9 mmol h?1 g?1,法拉第效率38.1%。实验与理论表明低配位Ru-O?基团通过优先活化NO、降低C-N耦合能垒及促进质子化抑制竞争反应。

  

利用二氧化碳(CO?)和一氧化氮(NO)通过电化学方法合成尿素(EUCN)是一种高效且可持续的技术,能够在常温常压条件下将有害的二氧化碳/一氧化氮排放转化为高价值的尿素。在此研究中,我们在非晶态氧化锌(a-ZnO)表面制备了单原子钌(Ru?/a-ZnO)催化剂,该催化剂在MEA电解槽中实现了54.9 mmol h?1 g?1的尿素产率和38.1%的法拉第效率。实验与理论分析结果表明,Ru?/a-ZnO催化剂优异的电化学活性源于其低配位Ru?–O?结构的作用:这种结构能够优先活化一氧化氮(NO),降低C–N键合(NO + CO?)及质子化的能量障碍,同时抑制其他竞争反应的发生。

图形摘要:基于低配位Ru1–O3结构实现的二氧化碳和一氧化氮选择性尿素电合成
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