通过协调不对称性和曲率的双重调控，结合Fe–N–C单原子催化剂，实现了锌-空气电池性能的突破性提升，达到了前所未有的水平

《Energy & Environmental Science》：Dual modulation of coordination asymmetry and curvature unlocks record-level Zn–air battery performance with Fe–N–C single-atom catalysts

氧电催化单原子催化剂Fe–N4-S1/SNhcC通过对称破缺与曲面工程协同调控电子结构及空间构型，显著降低OH结合能（DFT计算）和反应能垒，有限元模拟证实曲面产生的局部电场增强O2和OH-吸附，加速动力学过程。该催化剂在-60至80°C宽温域Zn-Air电池中表现优异，峰值功率密度229.8 mW cm-2，长循环稳定性达210/120/80 h（20/50/100 mA cm-2），-40°C下容量1.56 Ah，循环寿命超2000 h，为极端条件Zn-Air电池提供新方案。

　　

单原子催化剂（SACs）的配位环境对其电子结构和催化性能起着关键作用。然而，传统的平面Fe–N₄结构往往与氧中间体的结合过于牢固，限制了它们在氧电催化中的活性。在这里，我们提出了一种结合纳米级表面曲率工程的对称性破坏策略，以调节锚定在硫/氮共掺杂的高度凹形碳多面体（Fe–N₄S₁/SNhcC）上的孤立Fe位点的电子和空间构型。这种双尺度结构设计为氧还原（ORR）和氧进化（OER）反应提供了出色的双功能活性，实现了0.933 V的高半波电位和0.695 V的小ORR/OER电位差（ΔE）。密度泛函理论计算表明，由表面曲率调节的不对称Fe–N₄S₁配位减弱了OH的结合，并降低了ORR的能量障碍。有限元模拟进一步显示，凹形表面产生的局部电场增强了O₂和OH^?的吸附，从而加速了反应动力学。当作为准固态Zn–空气电池的正极使用时，Fe–N₄S₁/SNhcC在宽广的温度范围（-60至80 °C）内表现出优异的性能，其峰值功率密度高达229.8 mW cm^?2，并且在20/50/100 mA cm^?2的电流下分别具有210/120/80小时的延长循环稳定性。值得注意的是，在-40 °C和2 mA cm^?2的条件下，其放电容量为1.56 Ah，循环寿命超过2000小时。这项工作突显了双尺度结构调节在SACs中的重要性，并为在极端条件下运行的可充电Zn–空气电池开辟了新的途径。