纳米粒子形态对使用可解释人工智能进行性能预测的影响

《Nanoscale Horizons》：Impact of nanoparticle morphologies on property prediction using explainable AI

纳米颗粒形状对电离势和电子亲和力预测的影响研究，采用残差分解结合夏普利值（RSHAP）方法分析。通过对比基于整体结构（T）和表面结构（S）的特征描述符，发现八面体（OH）和立方体（C）显著提升预测精度，而高面数形状（如tTZ、tTR）则降低模型性能。非晶多晶形态（POLY）未表现出预期负面影响，揭示数据选择对机器学习模型解释性和实用性的关键作用。

　　在这项研究中，科学家们探讨了如何利用可解释人工智能（XAI）中的残差分解与夏普利值（RSHAP）方法，来评估金纳米颗粒的形态对其电荷转移性质预测的影响。这项工作不仅揭示了不同纳米颗粒形状在模型预测中的重要性，还为纳米材料研究中的数据选择提供了新的视角。机器学习在预测纳米材料的结构-性能关系方面展现出独特的优势，特别是在插值能力上，这意味着模型在已知数据范围内表现良好，但对未知数据的泛化能力有限。因此，选择合适的数据集对于构建高性能的预测模型至关重要。传统的基于物理的模型在处理复杂系统时往往表现出更强的外推能力，但它们在处理非线性、多变量关系时可能存在局限。相比之下，机器学习模型更依赖于数据集的多样性与代表性，这使得如何挑选合适的样本成为关键问题。

研究团队采用了一种名为残差分解与夏普利值（RSHAP）的新方法，该方法通过分析模型预测残差来揭示个体样本对整体模型性能的影响。夏普利值源自合作博弈论，用于衡量每个样本对模型预测结果的贡献程度。在RSHAP框架下，模型不仅考虑了单个样本对预测结果的直接影响，还进一步分析了样本之间的相互作用。这种方法能够将数据的“价值”量化，从而帮助研究人员识别哪些形状对模型的准确性有显著提升作用，哪些形状则可能对模型性能产生负面影响。通过这种分析，研究者可以更科学地选择用于训练的数据形态，避免不必要的数据排除，同时提高模型的预测能力。

研究使用的数据集包含2248个金纳米颗粒，其中691个被标记了电离势（IP）和电子亲和力（EA）等电荷转移性质。这些纳米颗粒的结构特征包括原子配位数（CN）、广义配位数（GCN）以及特定的“q6q6”序参量，这些特征由NCPac软件计算得出，反映了纳米颗粒的整体结构和表面特性。研究者特别关注了使用全原子特征（T描述符）和仅表面原子特征（S描述符）两种方式对模型性能的影响。结果显示，使用表面原子特征的模型在某些情况下表现更为稳定，尤其是在处理高指数面和复杂表面结构的纳米颗粒时，这种描述符能够更准确地捕捉到表面性质的变化趋势。

通过分析CC-图（贡献-组成图），研究团队发现不同纳米颗粒形态对模型预测的影响存在显著差异。某些形态，如高度多面化的tTZ、tTR和tTH，因其较高的能量平面而常被排除在研究之外，但结果表明，即使在不考虑形成能的情况下，这些形态仍然可能对模型性能产生负面影响。相反，一些形态，如立方体（C）和八面体（OH），因其较低的残差和对其他形态预测的正向影响，被识别为“贡献者”或“提供者”（givers），这些形态在提升模型性能方面具有重要作用。此外，研究还发现，尽管某些形态（如POLY）在传统研究中因热力学稳定性较低而被忽视，但它们在模型预测中并未显著降低性能，反而可能在某些情况下发挥积极作用。

研究进一步利用热图（heatmap）来分析样本之间的相互作用。热图能够直观展示不同形态之间如何相互影响模型的预测残差。例如，在IP模型中，四面体（T）形态对多数其他形态的残差具有降低作用，但对截断八面体（RO）的残差则有提升作用。而在EA模型中，立方体（C）形态仅对自身残差有影响，而其他形态如截断四面体（tT）和截断三棱八面体（tTR）则对特定形态的残差产生显著提升。这些发现表明，某些形态在模型训练中具有独特的贡献，而另一些形态则可能因与其他形态的相互作用而影响整体性能。

研究结果还表明，选择合适的纳米颗粒形态对于提高模型预测能力至关重要。在构建机器学习模型时，应优先考虑那些能够降低模型残差、提升预测准确性的形态。同时，研究也强调了数据集多样性和代表性的重要性，特别是在处理复杂的纳米材料系统时。通过RSHAP方法，研究人员能够更清晰地理解不同形态对模型的影响，从而优化数据选择策略，提高模型的泛化能力和预测精度。

此外，研究还指出，传统的数据排除实践可能并不总是合理的。某些形态虽然在热力学上不稳定，但它们对模型性能的负面影响可能并不显著，甚至在某些情况下可能有助于提升模型的鲁棒性。因此，未来的研究应更加注重数据的全面性，而不是仅仅依赖于已知的稳定形态。通过引入RSHAP方法，研究人员不仅能够更深入地理解模型的内部机制，还能为实验设计和计算资源的分配提供科学依据。

总的来说，这项研究为纳米材料的机器学习预测提供了新的方法和视角。通过分析不同纳米颗粒形态对模型性能的影响，研究团队揭示了形态选择在构建高质量预测模型中的关键作用。RSHAP方法的应用不仅提高了模型的可解释性，还为数据集的优化提供了有力工具。这些发现对于纳米材料的结构-性能关系研究具有重要意义，有助于推动纳米科技领域的进一步发展。