用于太阳能驱动的水净化及二氧化碳减排的电纺双层纳米纤维膜

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Electrospun Bilayer Nanofibrous Membranes for Solar-Driven Water Purification with CO 2 Mitigation

太阳能驱动水蒸发与二氧化碳光催化还原的集成电纺纳米纤维膜研究。该膜通过顶层PAN/CNT层实现高效太阳能吸收和光热转换，底层CoAl-LDH/PAN层提供催化活性位点并促进水传输，稳定三相反应界面。实验表明，蒸发率达2.49 kg·m?2·h?1，CO生成率287.6 μmol·g?1，优于单层膜，并成功应用于可持续的水能碳一体化解决方案。

　　

夏书怡|王翔|范德祺|李英英|卢毅

中国南京林业大学理学院，森林资源高效加工与利用江苏省协同创新中心，国际森林化学品与材料创新中心，南京 210037

摘要

淡水资源的短缺和大气中二氧化碳（CO₂浓度的上升是两大紧迫的环境挑战。本文报道了一种多功能电纺双层纳米纤维膜，该膜将太阳能驱动的界面水蒸发与光催化CO₂还原集成在一个平台上。顶层的聚丙烯腈（PAN）/碳纳米管（CNT）层具有宽范围的太阳光吸收能力和高效的光热转换效率，而底层的钴铝层状双氢氧化物（CoAl-LDH）/PAN层提供了催化位点并辅助水传输，从而稳定了三相反应界面。在单太阳光照条件下，这种双层纳米纤维膜的水蒸发速率为2.49 kg·m^?2·h^?1，其中的CAL/PAN-6%层实现了287.6 μmol·g^?1的CO₂释放速率，这两项指标均优于单层膜。光谱和电化学分析表明电荷重组现象得到抑制，载流子寿命得到延长，室外测试也证实了其在波动阳光下的稳定运行性能。这种基于溶剂的可回收电纺结构为环境材料提供了一个可扩展的平台，将清洁水源与碳减排相结合，为可持续的水-能源-碳集成提供了一条可行途径。

引言

淡水资源的日益稀缺以及大气中CO₂浓度的持续增加对生态可持续性和人类福祉构成了严重威胁。这些双重挑战加剧了对能够同时提供清洁水源和减少碳排放的创新技术的需求[1]。

在新兴策略中，太阳能驱动的界面蒸发因其简单性、高效收集太阳能的能力以及超过90%的光热转换效率而在可持续水生产方面受到了广泛关注[2]。与此同时，光催化CO₂还原作为一种将温室气体转化为高价值碳产品的绿色方法也被积极探索，为通过直接利用太阳能实现碳减排提供了有效途径[3]。然而，大多数已报道的系统都是为单一用途设计的，这限制了它们在实际场景中同时满足水、能源和碳管理综合需求的能力。将水净化和CO₂还原集成到一个由太阳能驱动的平台上是一种有前景的方法，有助于实现多功能的环境应用[4]、[5]。然而，传统的光热吸收剂（如碳基膜）通常缺乏内在的催化活性，而广泛研究的光催化剂（如TiO₂、MOFs）则存在可见光吸收有限、光热转换效率低以及水传输性能受限的问题[6]、[7]。这些界面要求的差异凸显了设计兼具高效蒸发和光催化功能的多功能系统的挑战。

为了解决这些限制，我们报道了一种分层结构的双层电纺膜，它能够同时支持太阳能驱动的界面水蒸发和光催化CO₂还原。底层由嵌入钴铝层状双氢氧化物（CoAl-LDH）纳米片的聚丙烯腈（PAN）纳米纤维组成，提供了丰富的催化位点并保持了毛细驱动的水传输。顶层基于经过碳纳米管（CNT）改性的PAN纳米纤维，确保了宽范围的太阳光吸收和高效的光热转换。这种“毛细芯”设计实现了连续的水合、增强的电荷分离以及稳定的气-液-固界面反应。与传统的复合膜[8]、[9]、[10]相比，后者常常存在催化剂团聚或水管理不佳的问题，而电纺双层结构则实现了均匀的催化剂分布、持续的流体传输和强的太阳响应性。由此制备的毛细芯膜展现了双重功能，能够在单一、可重复使用的平台上实现淡水生产和太阳能燃料的生成。这项工作为在可持续环境框架内解决水资源短缺和碳排放之间的相互关联问题提供了一种可扩展的膜基策略。

化学试剂

聚丙烯腈（PAN，分子量=150,000），N，N-二甲基甲酰胺（DMF，98%），六水合硝酸钴（Co(NO₃)·6H₂O，99.99%），九水合硝酸铝（Al(NO₃)₃·9H₂O，99.99%），[Ru(bpy)₃]Cl₂·6H₂O（bpy=2’2-联吡啶），三乙醇胺（TEOA）和六亚甲基四胺（C₆H₁₂N₄，≥99.0%）购自Aladdin Chemical Reagent Co., Ltd. 二氧化碳气体（CO₂，纯度99.99%）由南京Teqi Gas Co., Ltd.提供。

CoAl-LDH纳米片的制备

通过溶解0.01 mol Co(NO₃)₂·6H₂O和0.005 mol...

CoAl-LDH/PAN纳米纤维膜的形态设计

超薄钴铝层状双氢氧化物（CoAl-LDH）纳米片是通过六亚甲基四胺（HMT）辅助的水热法合成的（图1a）。在温和的水热条件下，前体形成了具有高长宽比和良好层状结构的纳米片。扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）分析（图1b-g）显示了亚微米级的六边形片状形态。高分辨率TEM图像显示晶格条纹间距为0.26 nm...

结论

本研究提出了一种分层设计的双层电纺膜，能够在单一的太阳能驱动平台上同时实现光热水蒸发和光催化CO₂还原。通过将嵌入CoAl-LDH的PAN纳米纤维基底与富含CNT的光热顶层结合，该系统成功克服了高效热集中、连续水合和催化活性之间的长期不兼容性问题。

未引用的参考文献

[27], [28], [29]

CRediT作者贡献声明

卢毅：撰写 – 审稿与编辑，资金获取，概念构思。李英英：方法学，数据管理。范德祺：方法学，形式分析。王翔：撰写 – 初稿，实验研究。夏书怡：撰写 – 初稿，实验研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（22372081）和江苏省自然科学基金（BK20231297）的支持。