钍是一种高毒性和放射性的元素,随着核能行业的发展,其工业应用范围不断扩大[[1], [2], [3]]。这种应用的增加需要加强钍废物的管理,以防止严重的环境污染[4,5]。不当处理钍可能导致大量钍释放到环境中,从而引发严重后果[[6], [7], [8]]。长期暴露于钍及其衰变产物下可能导致造血功能障碍、神经系统疾病、器官损伤相关病理以及致癌效应[[9], [10], [11], [12]]。值得注意的是,含钍的废水如果处理不当,会同时造成化学污染和放射性污染,对人类和动物栖息地构成严重威胁,可能引发广泛的生态和健康问题[[13], [14], [15]]。
近年来,人们越来越关注利用吸附技术分离放射性核素,因为这种方法具有操作简便、负载能力高、污染小、能耗低和可再生性强等优点[[16], [17], [18], [19]]。然而,现有吸附材料的稳定性有限、吸附能力较低且选择性不足,一直阻碍着这项技术的发展[[20], [21], [22]]。
金属有机框架(MOFs)因其出色的孔隙率和内部表面积而成为有前景的候选材料,它们由无机金属中心通过有机配体连接形成复杂的三维结构[23,24]。通过调控金属中心和配体,可以设计出具有优异孔隙率、强大吸附能力及其他理想物理化学性质的MOFs[25,26]。这些特性使得MOFs非常适合用于吸附/分离[27]、能量储存[28]和催化[29]等多种应用。然而,在实际应用中,关键挑战在于如何在保持高比表面积和反应活性的同时,提高MOFs的热稳定性、水稳定性和化学稳定性以及机械强度[[30], [31], [32], [33]]。
为了解决这些挑战,科学家们尝试将MOFs与各种材料结合,制备出MOF纳米复合材料[[34], [35], [36]]。这些复合材料以MOFs为基体,通过聚合物[37]、金属[38]、二氧化硅[39]或碳纳米管[41]等进行增强,展现出多种不同的性能。其中,二氧化硅作为一种增强相特别值得关注,因为它具有出色的稳定性和结构可调性,能有效提升MOFs的功能[42,43]。二氧化硅不仅通过结构加固增强MOFs的性能,还通过疏水相互作用或共价键合提高材料的稳定性[44]。
在我们之前关于钍离子吸附的研究中,我们发现Al-MOF具有显著的钍离子吸附能力[45]。然而,在实际处理含钍废水的情况下,吸附剂需要同时具备优异的吸附能力和化学稳定性。因此,我们对Al-MOF材料进行了结构修饰,引入了高度稳定的二氧化硅,成功开发出新型SiO?@Al-MOF复合材料。该复合材料具有明确的晶体结构、高结晶度以及优异的化学和热稳定性。在吸附性能方面,它表现出高吸附容量、出色的选择性和良好的再生能力。这些发现表明SiO?@Al-MOF是有效吸附和分离含钍废水中钍的有希望的候选材料,进一步推动了MOF复合材料在放射性核素吸附领域的研究。