对XMoGeP（X = S, Se）单层材料在应变作用下的结构、电子、光学和热电性能的计算分析

《Polyhedron》：Computational insight into strain-induced structural, electronic, optical, and thermoelectric properties of XMoGeP 2 (X?=?S, Se) monolayers

Janus单层XMoGeP?（X=S, Se）的密度泛函理论计算和原子 Insights模拟表明其具有热稳定性，电子结构为间接带隙半导体，光学性质在可见光范围内有效，且应变可调控带隙和红外响应，其中SeMoGeP?的ZT值更高。

　　在当今社会，随着全球人口的增长和工业的发展，世界范围内的能源需求持续上升。然而，大量能源在完成其既定任务后被浪费为热能，这使得高效利用废热成为解决能源问题的重要方向。在此背景下，科学家们致力于研究和开发新型热电材料，以实现废热向电能的高效转换。热电材料的核心优势在于其能够通过热电效应（包括Seebeck效应和Peltier效应）实现热能与电能之间的可逆转换，从而在能源转换过程中提升效率并减少环境负担。

为了应对日益增长的能源需求，研究人员正在探索多种可再生能源解决方案，其中热电材料因其独特的性能而备受关注。热电材料的性能通常由一个关键参数——ZT值（ZT = S2σT/κ）来衡量，其中S代表Seebeck系数，σ为电导率，T为温度，而κ则为热导率。ZT值越高，表明该材料在热电转换方面的效率越强。理想的热电材料应具备高功率因子（PF）和低热导率，这使得它们在能量转换过程中能够发挥更大的作用。

近年来，低维材料因其独特的物理和化学特性而成为热电研究的热点。例如，二维材料如石墨烯、磷烯、硅烯、二硫化钼等已经被广泛研究，并展现出优于传统三维材料的热电性能。其中，Janus结构的二维材料因其独特的电子和光学特性而吸引了大量关注。Janus结构的材料具有两个不同的原子层，这种不对称结构使其能够产生内在的电场，从而在电子传输过程中产生独特的效应。此外，Janus结构还具有较高的载流子迁移率和较低的热导率，使其在热电转换中表现优异。

基于此，本研究聚焦于五原子厚的XMoGeP?（X = S, Se）单层材料的热电性能。这些材料尚未在先前的研究中被系统地探讨，因此具有重要的研究价值。通过理论计算，我们对这些单层材料的结构、电子、光学和热电特性进行了深入分析，以期揭示其在热电转换中的潜力，并为新型热电材料的设计提供理论依据。

本研究采用第一性原理计算方法，基于密度泛函理论（DFT）对XMoGeP?单层材料进行了建模和分析。我们使用Quantum Espresso软件中的PWSCF代码进行计算，以确保结果的准确性。在计算过程中，我们考虑了电子与离子之间的相互作用，并采用了Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛化梯度近似（GGA）来描述交换-相关作用。为了提高计算效率，我们还采用了超软赝势（US-PP）方法，这使得我们能够在相对较低的计算资源下获得可靠的结果。

首先，我们对XMoGeP?单层材料的结构进行了优化，以确定其晶格稳定性和几何结构。优化后的结构显示，XMoGeP?单层材料具有五原子厚的层状结构，其中各层按照X-Mo-P(2)-Ge-P(1)的顺序堆叠。结构优化的结果表明，这些材料在不同的应变条件下能够保持其稳定性，从而为后续的电子和光学性质研究提供了基础。

在电子性质方面，XMoGeP?单层材料表现出间接带隙半导体特性。带隙的大小在不同应变条件下会发生变化，当施加压缩应变时，带隙会增加，而当施加拉伸应变时，带隙则会减少。这种应变依赖性的带隙变化为材料在不同工作条件下的应用提供了可能性。此外，这些材料在无应变条件下表现出良好的光学活性，能够在可见光范围内吸收和发射光，这使其在光电子器件的设计中具有潜在价值。

在应变条件下，XMoGeP?单层材料的光学性质也会发生变化。例如，当材料受到拉伸应变时，其光学响应会向红外光范围转移，这使得它们在红外光器件中的应用成为可能。这种应变对光学性质的影响为材料在不同光谱范围内的应用提供了新的思路。

为了进一步评估这些材料的热电性能，我们采用了Boltzmann输运理论进行计算。结果显示，SeMoGeP?单层材料的ZT值高于SMoGeP?，这表明SeMoGeP?在热电转换方面的效率更高。这一发现为未来热电材料的设计和优化提供了重要的参考。

在热稳定性方面，我们通过原子模拟（AIMD）对XMoGeP?单层材料在300K条件下的稳定性进行了验证。结果表明，这些材料在高温条件下依然保持其结构稳定，这为它们在实际应用中的可靠性提供了保障。

此外，我们还探讨了这些材料在不同应变条件下的性能变化。例如，压缩应变能够提高材料的带隙，从而增强其在可见光范围内的光学活性；而拉伸应变则会降低带隙，使材料能够更有效地与红外光相互作用。这种应变调控的特性为材料在不同环境下的应用提供了灵活性。

总的来说，XMoGeP?单层材料在热电性能方面展现出良好的潜力。它们不仅在无应变条件下具有较高的ZT值，而且在施加应变后，能够通过调节带隙和光学性质来适应不同的应用需求。这些特性使得XMoGeP?单层材料在热电转换和光电子器件的设计中具有广泛的应用前景。未来的研究可以进一步探索这些材料在不同应变条件下的性能变化，并尝试将其应用于实际的热电系统中。