过硫酸盐驱动的高级氧化过程（AOPs）被认为是消除抗生素的有效方法，因为它利用了硫酸根自由基（SO4·-）的强氧化能力[1,2]。这些体系具有宽泛的操作pH耐受性（3–9）和较长的自由基寿命（SO4·-，约40 μs），相比之下羟基自由基（·OH）的寿命较短（约1 μs）[3]。过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）是生成SO4·-的主要前体，其中PDS在经济性和稳定性方面更具优势，且物流需求较低[4]。传统的PDS活化需要外加催化剂（如过渡金属、碳质基质），这会增加操作成本并可能引发二次污染[5],[6],[7],[8]。
值得注意的是，环境基质中普遍存在的过渡金属离子（包括Fe(III)和Cu(II)）在有效利用时可以提供可持续的原位催化替代方案[9],[10],[11]。实验证据表明，地表水（例如河流中的0.08–0.16 μM）和废水系统（0.5–1.2 μM）中的Cu(II)浓度处于有利于催化作用的范围内[12,13]。更重要的是，Cu(II)/Cu(I)的氧化还原循环比Fe(III)/Fe(II)具有更大的热力学可行性，因为其标准还原电位更低（Cu: +0.17 V vs. SHE; Fe: +0.77 V vs. SHE）[14],[15],[16],[17]。这一电化学优势使得基于铜的类芬顿体系在更宽的pH范围内具有更高的催化效率。然而，Cu(II)还原为Cu(I)的动力学过程受到限制（k = 1 L mol?1 s?1），这成为决定反应速率的关键步骤[18,19]。因此，开发增强Cu(II)/Cu(I)循环的方法对于提高类芬顿体系的效率至关重要。
配体通过调节Cu(II)/Cu(I)的氧化还原电位并通过电子和空间构型稳定Cu物种来调控其反应性[20,21]。在类芬顿体系中，这种配位作用提高了Cu的氧化还原循环效率，加速了活性物质的生成并改善了有机污染物的去除效果。然而，许多有机配体（如乙二胺四乙酸[22]、吡啶[23]和乙二胺[24]）会成为持久的环境污染物，这些化合物会增加有机负荷，从而加剧二次污染问题，同时通过竞争性降解途径淬灭自由基[25],[26],[27]。
尿酸（UA）是人体嘌呤代谢的最终产物[28]，具有天然的低分子量抗氧化剂特性[29]。正常成年人每天通过尿液排出0.17–0.6克UA，占尿液总量的约0.05%[30]。UA含有三个羰基氧原子和四个N氢键，它们分别作为有效的氢键受体和供体，具有很强的电子捐赠能力。UA能与过渡金属阳离子形成稳定的配合物，这是通过其羰基氧和亚氨基氮位点实现的[31]。例如，UA主要通过其亚氨基氮位点与Cu(II)配位，形成的Cu(II)-UA复合物由于配体的稳定作用而更容易还原为Cu(I)[32]。这一化学原理表明，UA的配位作用可以优化过硫酸盐的活化过程。尽管如此，UA/Cu(II)/PDS体系的去除效率尚未得到充分量化，其催化机制和主要氧化剂的作用机制也缺乏验证。
以磺胺甲噁唑（SMX）作为模型磺胺类抗生素，本研究通过以下方面解决了上述问题：(i) 在不同参数下量化UA/Cu(II)/PDS体系中SMX的降解动力学；(ii) 确定主要反应物质并阐明催化机制；(iii) 系统地绘制该协同过程中的SMX分解途径；(iv) 评估该过程在天然水环境中的实际可行性。
