Cu2O/镧系氢氧化物通过稳定Cu(I)离子促进电催化CO2还原

《Science China-Chemistry》：Cu2O/lanthanide hydroxide boosting electrocatalytic CO2 reduction via stabilizing Cu(I)

电催化还原二氧化碳至C?+产物，铜氧化物催化剂经镧系氢氧化物修饰后性能最优，在400-800 mA cm?2电流密度下法拉第效率达60%，最高66%，且稳定运行40小时。镧基羟基物促进*CO中间体形成并稳定Cu?物种，增强C–C偶联反应。

　　

摘要

作为C–C偶联反应的重要催化剂，基于铜的材料在电催化还原CO₂为C₂₊产物方面具有巨大潜力。在本研究中，成功合成了不同镧系氢氧化物改性的Cu₂O催化剂，并将其用于CO₂的电还原反应。结果表明，与Cu₂O/Gd(OH)₃和Cu₂O/Yb(OH)₃催化剂相比，Cu₂O/La(OH)₃在CO₂还原反应中表现出最高的电催化性能。该催化剂在400–800 mA cm^?2的电流密度范围内能够保持约60%的C₂₊产物法拉第效率（\({\rm FE}_{{\rm C}_{2+}}\)）。在600 mA cm^?2的电流密度下，C₂₊产物的法拉第效率达到最高值66%，其对应的C₂₊产物分电流密度也达到了488 mA cm^?2。同时，该催化剂可稳定运行40小时，期间C₂₊产物的法拉第效率仍保持在约60%。多种表征研究表明，引入La(OH)₃有助于促进*CO中间体的形成，并在阴极电位下稳定Cu₂O中的Cu(I)物种，从而促进C–C偶联反应，进而提高C₂₊的生成量。本研究提供了一种通过稳定Cu(I)来增强C₂₊生成的新策略。