优化后的镍活化碳催化剂用于高效还原甲烷中的二氧化硫（SO?）：与氧化铝催化剂的性能和寿命对比分析

《Carbon Capture Science & Technology》：Optimized nickel-activated carbon catalysts for efficient SO 2 reduction with methane: Performance and lifetime comparative analysis with alumina

催化去除二氧化硫过程中，镍催化剂负载于活性炭（CA-Ni 15%）在750℃时实现99%以上转化率和99.5%选择性，但长期运行中活性炭结构降解导致副产物增加。氧化铝负载镍催化剂（Al2O3-Ni）虽初始性能稍弱，但表现出更优的工业稳定性。研究揭示了载体材料对催化剂寿命和副反应的关键影响，活性炭的高孔隙率提升短期活性，但易因硫中毒和结构崩塌失效，而氧化铝载体在高温下更稳定。

　　在当今社会，随着工业活动的不断扩展，各类污染物的排放量也在持续上升，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。其中，二氧化硫（SO?）作为一种危害极大的污染物，其排放问题备受关注。二氧化硫的排放不仅会导致慢性呼吸道疾病，还可能引发严重的健康问题，如急性中毒和死亡。此外，二氧化硫还会通过降低水体的pH值，导致鱼类种群减少，并进一步引发酸雨现象，对土壤、植物和建筑物造成损害。因此，寻找有效的技术手段来减少二氧化硫的排放，具有重要的现实意义。

在众多处理方法中，烟气脱硫（Flue Gas Desulfurization, FGD）技术被广泛采用，主要分为两类：一次性处理和可再生处理。一次性处理适用于低浓度二氧化硫排放的行业，而可再生处理则更适合高浓度二氧化硫排放的行业，如冶金和发电等。可再生处理的优势在于其能够将二氧化硫转化为有价值的产物，而不是产生新的污染。其中，将二氧化硫转化为硫（S）或硫酸（H?SO?）是被认可的可再生方法之一。虽然硫酸的转化过程相对简单，但在实际应用中受到储存和运输等限制。因此，将二氧化硫转化为硫成为更具吸引力的选择，因为硫在维护、储存和运输方面更具优势。

在过去的实验研究中，已经尝试了多种催化剂用于二氧化硫的催化还原反应，包括氧化铁、氧化钴、氧化锰、氧化铝等。然而，这些催化剂在实际应用中仍存在一定的局限性。考虑到活性炭在多种催化反应中展现出的高比表面积和孔隙结构，以及其在工业中的广泛应用，本研究重点考察了以活性炭为载体的镍氧化物催化剂在二氧化硫还原反应中的表现。实验中，采用湿浸渍法合成四种不同镍含量的催化剂，分别为0%、5%、10%和15%的镍氧化物负载活性炭催化剂，并对它们在不同温度下的催化性能和选择性进行了测试。同时，还评估了空间速度对催化剂性能的影响，并进行了长期活性测试以评估催化剂的稳定性。

通过实验发现，15%镍氧化物负载的活性炭催化剂表现出最佳的性能，其二氧化硫转化率超过99%，硫的选择性也超过99.5%。这表明，随着镍含量的增加，催化剂的活性显著提高。然而，值得注意的是，随着镍含量的增加，活性炭的比表面积和总孔体积都会减少，这是因为镍氧化物颗粒占据了部分孔隙。尽管如此，镍氧化物提供了丰富的活性位点，从而提升了催化剂的整体性能。

在实验过程中，还发现随着温度的升高，二氧化硫的转化率显著提高，而氢化硫（H?S）和羰基硫（COS）等副产物的生成量则相对减少。这表明，温度对催化剂的性能具有重要影响。在较低温度下（如550°C和600°C），虽然15%镍氧化物负载的活性炭催化剂表现出较高的转化率，但其副产物生成量也相对较高。随着温度进一步升高至650°C以上，副产物的生成量逐渐减少，而二氧化硫的转化率则显著提高。然而，在更高的温度条件下，如超过700°C，活性炭的结构开始发生降解，新孔隙的形成增加了碳的可及性，从而促进了副反应的发生。

此外，空间速度对催化剂的性能也有显著影响。实验结果显示，随着空间速度的增加，二氧化硫的转化率明显下降，而硫的选择性则保持相对稳定。这说明，反应物与催化剂之间的接触时间是影响转化率的关键因素。当空间速度较高时，反应物在催化剂表面停留的时间减少，导致转化率下降。然而，对于选择性而言，空间速度的影响较小，表明催化剂在转化率和选择性之间存在一定的平衡。

为了进一步评估催化剂的长期稳定性，研究团队对最优催化剂进行了稳定性测试。结果显示，在10小时的测试过程中，活性炭负载的镍氧化物催化剂在初期表现出良好的性能，但随着时间的推移，副产物的生成量开始增加。这表明，活性炭的结构在长期运行中会逐渐降解，导致碳参与更多的副反应，从而影响催化剂的性能。相比之下，氧化铝负载的镍氧化物催化剂在长期测试中表现出更高的稳定性，其转化率和选择性保持良好，更适合工业应用。

通过对比活性炭和氧化铝作为催化剂载体的性能，研究团队发现，尽管活性炭在短期性能上表现出色，但其结构降解的问题在长期运行中会变得明显。氧化铝负载的镍氧化物催化剂在长期测试中展现出更高的稳定性和更少的副产物生成，这使其在工业应用中更具优势。因此，虽然活性炭在某些方面具有更高的比表面积和孔隙率，但氧化铝在确保催化剂长期稳定性和高效性方面更为合适。

本研究的结果表明，催化剂载体的选择对二氧化硫的催化还原过程具有重要影响。在实际工业应用中，需要综合考虑催化剂的活性、选择性和长期稳定性。活性炭虽然在短期内表现出优异的性能，但在长期运行中可能面临结构降解和副产物增加的问题。相比之下，氧化铝作为催化剂载体，能够提供更好的稳定性，减少副产物的生成，从而提高整体的处理效率。因此，对于需要长期稳定运行的工业应用，氧化铝负载的镍氧化物催化剂可能是更优的选择。

总之，本研究通过系统的实验分析，揭示了活性炭和氧化铝作为催化剂载体在二氧化硫催化还原反应中的不同表现。结果表明，15%镍氧化物负载的活性炭催化剂在短期内表现出优异的性能，但其结构降解问题限制了其长期应用。而氧化铝负载的镍氧化物催化剂则在长期运行中展现出更高的稳定性和更好的选择性，更适合工业应用。未来的研究可以进一步探索如何在保持活性炭高比表面积优势的同时，提高其长期稳定性，以期开发出更高效、更环保的二氧化硫处理技术。