自修复氧化还原活性水凝胶稳定的镍卟啉复合物，融入金属氧化物-氢氧化物异质结结构，以实现高效的双功能水电解

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Self-Healing Redox Active Hydrogel-Stabilized Nickel Porphyrin Complex Infused with Metal Oxide-Hydroxide Heterojunction for Robust Bifunctional Water Electrolysis

高效水裂解催化剂设计新策略：NiMoO4/β-Ni(OH)2异质结通过NTPPS-h水凝胶实现Ni2?/Ni3?红ox协同催化，同步提升析氢/氧过电位性能（OER 245mV, HER 95mV）和电荷传输效率，60小时稳定性优异，为 earth-abundant 电催化剂开发提供新范式。

　　

本文报道了一种具有氧化还原活性的自修复水凝胶辅助复合异质结电催化剂NMO/NTPPS-h@β-NH，该催化剂在整体水分解过程中表现出高稳定性和高效性。该体系通过化学改性的聚丙烯酰胺水凝胶（该水凝胶上功能化了镍四苯基卟啉四磺酸复合物NTPPS）将NiMoO₄（NMO）和β-Ni(OH)₂（β-NH）结合在一起。这种水凝胶粘合剂具备天然的Ni²⁺/Ni³⁺氧化还原活性、良好的机械强度以及优化的电荷传输性能。NMO中的Mo⁶⁺促进了Ni²⁺向Ni³⁺的氧化反应，从而加速了氢气释放反应（HER）；而在阳极条件下，β-NH会转化为NiOOH，进而催化氧气释放反应（OER），并与NMO和NTPPS实现氧化还原同步。该复合材料的过电位分别达到245 mV（OER）和95 mV（HER），塔菲尔斜率分别为55 mV dec^–1和41 mV dec^–1，明显优于未使用粘合剂的原位生长NMO/β-NH（分别为290 mV和165 mV，塔菲尔斜率为70 mV dec^–1和57 mV dec^–1），同时其转化频率（TOF）也得到了显著提升。NMO/NTPPS-h@β-NH复合材料的法拉第效率约为96%，且电荷传输电阻（R_ct）较低。该体系具有出色的60小时稳定性，其关键在于NMO、NTPPS-h和β-NH之间共享的镍氧化还原中心，实现了同步的氧化还原转化、降低了过电位，并抑制了电荷重组。这项研究展示了氧化还原导电水凝胶作为高效粘合剂的潜力，有助于开发出可扩展的、基于地球丰富资源的电催化剂，从而实现高效的整体水分解过程。