通过原位构建Li3PO4/LiF增强界面实现固态锂硫电池的稳定循环性能

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Stable Cycling of Solid-State Lithium–Sulfur Batteries by In Situ Construction of Li3PO4/LiF-Enhanced Interface

锂硫电池通过引入LiDFP添加剂及电解质原位聚合构建Li3PO4/LiF富集SEI界面，抑制锂枝晶并提升循环稳定性。对称电池0.1 mA cm-2下循环超1500小时，电压滞后低；含SPAN阴极电池长循环保持高容量保持率与接近100%库伦效率。

　　

锂硫（Li–S）电池因其高能量密度而被认为是最有前景的储能电池之一。硫化聚丙烯腈（SPAN）作为一种有竞争力的正极材料受到了越来越多的关注，因为硫可以通过化学键合被固定在热解后的聚合物骨架中。然而，使用SPAN的Li–S电池在循环过程中会出现枝晶生长和锂离子的电隔离现象，这不仅带来显著的安全隐患，还会缩短电池的寿命。构建一个坚固的固态电解质界面（SEI）可以有效抑制锂枝晶的形成。在这项研究中，我们通过引入氟磷酸锂（LiDFP）添加剂并同时进行电解质的原位聚合，制备了一种富含Li₃PO₄和LiF的SEI。这种凝胶状聚合物电解质是在聚（乙烯亚胺碳酸酯）骨架中原位生成的，能够实现高达4.8 V（相对于Li/Li⁺）的氧化稳定性。原位/外位的微观观察显示锂的沉积行为非常均匀。在对称的Li||Li电池中，以0.1 mA cm^–2的电流密度进行循环时，电池能够稳定运行超过1500小时，并且电压滞后现象很小。此外，使用SPAN正极的Li–S电池在长期循环后仍能保持良好的容量并接近100%的库仑效率。这项研究为先进固态Li–S电池的制备提供了宝贵的参考。