温度依赖的手性诱导自旋选择性效应在金属氧卤化物光催化中的应用

《ACS Catalysis》：Temperature-Dependent Chiral-Induced Spin Selectivity Effect over Metal Oxyhalide for Photocatalysis

光催化HBrO制备中，BiOBr晶体通过旋极化效应调控载流子行为，其温度依赖性研究表明高温下旋极化效应增强，载流子复合率降低达42%，同时自旋定向电子传输促进O2还原反应。该发现为光催化体系设计提供了新范式。

　　

自旋极化操控已被作为一种有效策略，用于调节催化效率，尤其是在涉及自旋态转换的反应中。手性结构的构建提供了一种有趣的途径，通过手性诱导的自旋选择性（CISS）效应实现自旋极化，而无需复杂的材料设计或外部磁场的应用。大多数与CISS相关的研究都是在室温下进行的，往往忽略了温度对效应的影响。在本研究中，合成了手性BiOBr，并利用CISS效应提高了光催化HBrO的产率，这归因于光生载流子的复合受到抑制。更重要的是，研究表明CISS效应具有温度依赖性，在较高温度下该效应会得到增强。详细的机制研究还表明，具有特定自旋取向的电子能够促进电子向O₂的转移，从而推动后续反应的进行。这项工作为CISS效应的温度依赖性提供了有力的证据，并有助于探索通过自旋极化实现光催化的更多未开发途径。