克服材料信息学中的小数据限制：利用CORRELATO算法对光学限制效率进行可解释的预测建模

《Journal of Chemical Information and Modeling》：Overcoming Small Data Limitations in Materials Informatics: Interpretable Predictive Modeling of Optical Limiting Efficiency Using the CORRELATO Algorithm

本研究采用CORRELATO算法结合DFT/M06-2X计算与Z-scan实验，系统研究24种低对称性酞菁染料的光学限幅性能，建立首个预测积分限幅速度的解析表达式，揭示极化率、偶极矩和电荷转移积分为核心参数，优化迭代算法将MAPE降低至5%以下，为高效光学限幅器设计提供新方法。

　　

本研究致力于解决预测光学限幅器（OLs）效率这一根本性难题：光学限幅器是一类关键材料，用于保护敏感的光学组件免受强激光辐射的伤害。虽然传统方法（包括量子化学计算和机器学习（ML））存在计算成本高、数据稀缺以及可解释性差等局限性，但我们提出并验证了一种基于CORRELATO算法的新方法。这种混合方法整合了非线性回归、符号回归和因子分析的原理，并针对小数据集进行了优化。它能够揭示分子结构与宏观功能特性之间的复杂且可解释的分析关系。研究系统地对24种专门合成的低对称性酞菁染料进行了测试，这些染料包括单体和二聚体。它们的非线性光学（NLO）响应通过532纳米处的Z扫描测量进行了实验表征，而关键的电子结构参数（HOMO–LUMO能隙、偶极矩、极化率和第一超极化率）则通过DFT/M06-2X计算获得。将CORRELATO算法应用于这些统一的数据集后，我们首次推导出了用于预测光学限幅器激活速度的显式解析表达式，实现了从定性分类到精确定量预测的转变。一个重要成果是开发了一种基于CORRELATO的迭代优化程序，该程序显著改进了预测模型并降低了平均绝对百分比误差（MAPE）。此外，还实施了一种利用局部非线性响应密度的聚类策略，从而构建了高度精确的特定簇模型（其中一个簇的MAPE <5%）。所获得的解析结果为结构-性能关系提供了深入见解，确定了极化率、偶极矩和电荷转移积分是控制光学限幅器性能的最关键参数。因此，这项研究为高性能光学限幅器的靶向设计建立了全面的框架，证明了CORRELATO算法是一种强大且易于解释的工具，尤其在实验数据有限的条件下，能够加速材料筛选和优化过程。