钙钛矿太阳能电池中用于漂移速度测量的复合诱导光电流信号的双体起源

《The Journal of Physical Chemistry C》：Two-Body Origin of Recombination-Induced Photocurrent Signals for Drift Velocity Resolution in Perovskite Solar Cells

重复合非线性光电电流光谱法（NLPC）通过双脉冲激光探测薄膜钙钛矿太阳能电池中载流子的纳秒级传输过程，验证非线性信号源于双体复合机制，并建立简化模型指导数据分析。

　　

重组诱导的非线性光电流（NLPC）光谱技术能够解析薄膜钙钛矿光伏电池中纳秒级的电荷传输过程。在这种类似泵浦-探测的方法中，第一个激光脉冲促使载流子向电极移动，而第二个脉冲通过饱和效应探测活性层中剩余的瞬态载流子浓度；被不同脉冲激发的载流子在约100皮秒的时间尺度上相互作用并发生复合。信号生成机制的双体特性通常是通过独立的控制实验来确认的，而不是通过在单次测量中同时分析响应和动态变化来确定的。在这里，我们对基于MAPbI₃的器件进行的NLPC实验中的延迟时间和激光能量进行了调整，以确认非线性现象源于涉及独立激发载流子群体的双体复合过程。此外，我们引入了一个简化模型来描述MAPbI₃光伏器件的响应机制，同时该模型在数据分析和解释方面仍然具有实用性。为了将NLPC的结果与其他相关方法进行比较，我们的分析表明，当载流子复合速度快于电荷在活性层光照区域的传输速度时，重组诱导的非线性光电流光谱技术与其他类似方法能够提供等效的飞行时间信息。总体而言，本文提出的实验和建模框架阐明了NLPC光谱技术在测量薄膜光伏器件电荷传输方面的能力和局限性。