结构化水调节生物界面处的离子配位

《Langmuir》：Structured Water Modulates the Ion Coordination at Biointerface

生物界面金属离子配位受原子级位移异质性和结构水调控

　　

金属离子与生物界面的相互作用在许多生理和病理过程中起着至关重要的作用，例如信号转导、酶促催化和膜组织。越来越多的研究强调了水结构在调节生物界面相互作用中的普遍性和重要性。生物界面的内在表面异质性显著影响水结构，进而影响界面相互作用。特别是蛋白质和膜的表面在化学和几何结构上都非常复杂且具有异质性，存在纳米级的亲水/疏水基团以及错位结构。然而，关于这种错位异质性对金属离子在生物界面上的配位作用知之甚少。在本研究中，我们开发了一个简化了的离子配位生物界面模型，该模型考虑了化学和几何上的异质性，并探讨了原子尺度上的错位基团对界面性质以及由此对离子配位的影响。结果表明，表面电荷状态、氢键环境以及界面水结构都受到原子尺度上疏水和亲水基团混合的影响，从而影响离子的配位。重要的是，我们发现结构化水（位于生物界面附近且具有有序氢键网络的水分子）在界面离子配位中起主导作用；其中，增强氢键作用的结构化水会显著阻碍离子的配位。这些发现突显了原子错位和结构化水在调节生物异质表面与离子相互作用中的重要作用，为设计和应用涉及离子配位的表面提供了宝贵的指导，无论是在生物学领域还是工业领域。